Transfert vertical des gaz rares à l'échelle des différentes formations de la zone de transposition du site Meuse/Haute-Marne et à l'échelle des eaux porales de l'argilite du Callovo-Oxfordien

par Thomas Smith

Thèse de doctorat en Géochimie et écotoxicologie

Sous la direction de Bernard Lavielle.

Soutenue le 08-12-2010

à Bordeaux 1 , dans le cadre de École doctorale Sciences et Environnements (Pessac, Gironde) .

Le président du jury était Michel Cathelineau.

Le jury était composé de Olivier Atteia, Agnès Vinsot, Niklaus Waber.

Les rapporteurs étaient Philippe Jean-Baptiste, Manuel Moreira.


  • Résumé

    L’Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) a pour mission d’évaluer la possibilité d’un stockage sûr et réversible des déchets de haute activité et à vie longue (HAVL) en milieu géologique profond. Depuis 1994, l’Andra étudie dans cette optique les propriétés d’une couche argileuse, le Callovo-Oxfordien (COx) située dans l’Est du Bassin Parisien, à la limite des départements de la Meuse et de la Haute-Marne. A l’échelle du secteur d’étude, le COx constitue une couche homogène d’environ 130 mètres d’épaisseur, profonde de 500 mètres en moyenne, encadrée par deux formations calcaires, l’Oxfordien au sommet et le Dogger à la base. Le COx présente des perméabilités très faibles et des propriétés de confinement favorables pour un stockage.Les gaz rares (He, Ne, Ar, Kr et Xe) sont chimiquement inertes, leur couche de valence étant saturée, aucune liaison covalente intramoléculaire n’est généralement possible. De plus, ils possèdent de nombreux isotopes, d’origine différente, ce qui fait d’eux d’excellents traceurs en hydrogéologie. Les concentrations en gaz rares dans les environnements sédimentaires sont contrôlées par la loi de Henry : ils se dissolvent dans l’eau avec laquelle ils sont en contact, et ce en fonction de paramètres tels que la température, la salinité et la pression.Afin de compléter et préciser les propriétés du COx dans une zone de 250 km² autour du Laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne, appelée « zone de transposition » (ZT), l’Andra a entrepris une campagne de forages entre Novembre 2007 et Juin 2008. Dans le cadre de cette campagne, le COx a été carotté dans quatre forages et échantillonné. L’un des forages a également recoupé l’ensemble de la pile sédimentaire Mésozoïque, depuis l’Oxfordien calcaire jusqu’à la base du Trias (-1600 mètres).Sur les quatre forages de la zone de transposition (A, B, C et D), des échantillons de roches ont été prélevés et conditionnés pour l’analyse en laboratoire des concentrations en gaz rares dissous dans les eaux porales. Les concentrations absolues en gaz rares ont été déterminées par spectrométrie de masse.Les profils en He obtenus pour chaque plateforme de forage présentent la même tendance. Les concentrations en He mesurées dans les eaux porales de la plateforme C sont en moyenne entre 2 et 3 fois plus faibles que pour les autres plateformes, et ainsi comparables aux valeurs mesurées dans le laboratoire souterrain, ce qui suggèrerait une circulation des eaux dans le Dogger comparativement moins lente que dans les autres plateformes de forage. Une modélisation 1-D des profils de concentration en He a permis de valider les mesures analytiques et de confirmer que la forme des profils est contrôlée par les concentrations en He imposées dans le Dogger. Le profil de concentrations en He mesurées dans le forage profond suggère d’une part une influence très faible voire nulle d’un flux d’origine mantellique et d’autre part une isolation des formations triasiques et du Lias adjacent. L’ensemble des résultats obtenus a ainsi permis d’avoir une meilleure connaissance des processus de transferts diffusifs dans la formation du COx et dans les aquifères encaissants.


  • Résumé

    The French Radioactive Waste Management National Agency (Andra) is studying the possibility of a high level and long lived radioactive waste repository in geological formation. Since 1994, Andra is studying the properties of the Callovo-Oxfordian (COx) argillaceous rock, located in the eastern part of the Paris Basin. In the designated zone, COx is a 130 meters thick clay rich sequence, found at a depth of about 500 meters and encompassed between two aquifers, the Oxfordian limestone above and the Dogger limestone below. Callovo-Oxfordian permeabilities are very low, which is suitable with radioactive waste disposal. Noble gases (He, Ne, Ar, Kr and Xe) are considered as natural tracers, useful in hydrogeology, for several reasons. First, noble gases are nearly chemically inert, and then no reaction occurs between them and other species. Secondly, noble gases have several isotopes and many of them have different origins, so it is possible to distinguish sources terms. Noble gases concentrations in geological formations are controlled by physical properties such as temperature, pressure and salinity. To have more information on the COx properties, Andra has selected four drilling sites in a 250 km2 area around the Underground Research Laboratory. From November 2007 to June 2008, on each site, Callovo-Oxfordian clay and both overlaying (Oxfordian) and underlying (Dogger) limestones were investigated. A 1600 meters deep borehole, reaching the Trias base, allows investigating the whole length of the Mesozoïc sedimentary pile.On each drilling sites (named A, B, C and D), pore water noble gases concentrations were performed by mass spectrometry. Each helium profiles show the same general trends. Helium concentrations measured in the borehole C COx pore water are about 2 to 3 times lower than those observed for the other boreholes, and so comparable with previous measurements in the Underground Laboratory. These lower concentrations for borehole C could suggest differences in water average velocities in Dogger limestone, in comparison with the other ones. Calculations using a 1-D model were done; the results corroborate analytical measurements and confirm that helium diffusion profiles in the COx are controlled by Dogger helium concentrations that were put in the model. The vertical profile of dissolved helium concentration throughout the deep borehole suggest on the one hand that there is no deep crustal flux, and on the other hand that Trias is well isolated from the Lias and Dogger overlaying formations.The whole results obtained in this study provide a better understanding about diffusive transfer processes occurring in the COx and in the surrounding limestone aquifers.


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