Polarization resolved four-wave mixing microscopy : structural and vibrational read-out in molecular media

par Fabiana Munhoz

Thèse de doctorat en Optique, photonique et traitement d'image

Sous la direction de Hervé Rigneault.

Soutenue en 2010

à Aix-Marseille 3 .

mots clés

• Polarisation (lumière)
• Microscopie
• Raman, Effet

Titre traduit

Microscopie de mélange à quatre ondes résolue en polarisation : lecture des symétries structurales et vibrationnelles dans les milieux moléculaires

Résumé

La microscopie optique non linéaire polarimétrique offre des nouveaux mécanismes de contraste basés sur les propriétés de symétrie des échantillons. Dans ce travail, nous utilisons le mélange à quatre ondes résolu en polarisation en particulier la diffusion cohérente Raman (CRS), pour sonder les symétries structurales et vibrationnelïes dans les milieux moléculaires. Un modèle théorique a été développé, permettant de déterminer les structures des tenseurs de susceptibilité a partir des considérations de symétrie qui impliquent la structure spatiale du milieu et ses modes vibrationnels. Des résultats expérimentaux sur des échantillons isotropes, cristallins et assemblages biomoléculaires ont été accomplis avec succès. Les mesures polarimétriques à résonance fournissent des informations concernant la symétrie des modes vibrationnels considérés et l'écart aux conditions de la symétrie de Kleinman. Hors résonance nous avons mesuré l'écart de l'isotropie dans des cristaux à symétrie cubique et l'ordre de symétrie et orientation de la distribution moléculaire dans les fibres de collagène. En particulier, nous avons montré que les symétries moléculaires d' ordre supérieur ne peuvent être sondées que par les processus optiques non linéaires d'ordre élevé. Enfin ce travail a démontre que le mélange à quatre ondes résolu en polarisation peut être utilisé comme puissant mécanisme de contraste permettant une sélectivité structurale en imagerie microscopique. Associé à un processus résonant une sélectivité

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Résumé

One of the greatest challenges in nonlinear optics microscopy is the search for new contrast mechanisms. This is one of the reasons of the increasing interest in polarimetric nonlinear optics in the last couple of decades. In this work we have explored the potential of four-wave mixing in probing vibrational and structural symmetries in molecular media. In particular, we have been concerned with coherent Raman scattering (CRS), either at resonance or not. We have developed a theoretical model allowing to determine the structures of the susceptibility tensors from symmetry considerations, involving both the spatial structure of the medium and the vibration of specific molecular modes. Experimental results on isotropic sample, crystals and biomolecular assemblies were successfully achieved. Polarimetric measurements at resonance provide information on the symmetry of the addressed vibrational modes and on departure from Kleinman symmetry conditions. Nonresonant polarimetric measurements are able to reveal departure from isotropy in cubic crystals and the symmetry order and orientation of molecular distribution in biomolecular assemblies, such as collagen fibers. In particular, we have shown that higher-order molecular symmetries can only be probed by high-order nonlinear optical processes. Finally, this work has demonstrated the great potential of polarimetric four-wave mixing as a powerful contrast mechanism, providing structural selectivity in microscopy imaging. When it is further associated with a resonant process (such as CRS), it provides also chemical selectivity, allowing a complete description of the sample, involving both structural and vibrational symmetries.