Quelques illustrations du rôle de la surface dans des nanoparticules de ZnO

par Pierre-Marie Chassaing

Thèse de doctorat en Physique de la matière

Sous la direction de Francois Demangeot.

Soutenue en 2009

à Toulouse 3 .

mots clés

• Phonon
• Nanoparticule
• Surface
• Exciton
• Ligand
• Oxyde de zinc
• Nanoparticules
• Excitons

Résumé

Ce travail de thèse porte sur l'étude des excitations élémentaires de la matière dans des nanoparticules de ZnO: phonons et excitons. Nous montrons que les modes de vibration permettent d'illustrer des effets de surface, lesquels sont de deux types. Premièrement vient la réduction de la taille. L'élasticité linéaire ne décrit plus correctement les modes propres acoustiques pour des tailles inférieures à 2. 5 nm. Les expériences que nous avons menées sont en accord avec ce point. Deuxièmement, nous montrons que les ligands qui habillent les nanoparticules sont préférentiellement localisés sur la surface latérale de ces dernières; et qu'ils étirent légèrement la maille cristalline de ZnO. Concernant les propriétés excitoniques, l'exciton est piégé à la surface des nanoparticules. En outre, de part la dynamique de recombinaison très rapide, le processus de recombinaison de l'exciton est dominé par des mécanismes non-radiatifs.

Titre traduit

Some surface related effects in zinc oxide nanoparticles

Résumé

This work presents an investigation of phonons and excitons in Zinc Oxide nanoparticles. We show that two kinds of surface related effects can be illustrated via phonons. First we focus on size reduction. Linear elasticity theory fails to reproduce acoustic mode frequencies for nanoparticles less than 2. 5 nm. Experiments confirm this point. Second, we show that ligands, organic molecules bonded ont the nanoparticles surface, are preferentially localized on the nanoparticles lateral surface. In addition, ligands slightly stretch ZnO crystal lattice. Concerning excitonic properties, we show the UV emission is dominated by surface bound exciton. Moreover, the very fast recombination process suggests the recombination dynamics of the exciton is mainly dominated by non radiative processes.