Synthèse directe et par nanomoulage de carbones à nanoporosité contrôlée

Obtention of carbon materials with controlled nanoporosity by direct synthesis and nanocasting technique

• Auteur / Autrice : Claire Boisgontier
• Direction : Joël Patarin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 26/11/2009
• Etablissement(s) : Mulhouse
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale pluridisciplinaire Jean-Henri Lambert, ED 494 (Mulhouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Science des Matériaux de Mulhouse

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matériaux poreux

Nanochimie

Mots clés libres

Nanomoulage

Carbone poreux

Contrôle de la porosité

Synthèse directe

Mécanisme

Composite silice/carbone

Mésostructuration

Nanocasting

Porous carbon

Porosity control

Direct synthesis

Mechanism

Silica / carbon composite

Mesostructure

Résumé

L'objectif de ce travail est de développer de nouveaux matériaux carbonés dont la structure poreuse est contrôlée en taille et en morphologie dès l'étape de synthèse. Nous nous sommes tout d'abord intéressés à la technique de nanomoulage. Nous avons, tout d'abord, cherché à optimiser les conditions de synthèse de la réplique carbonée de la zéolithe EMC-2 (EMT) qui a l'avantage de conduire à un diagramme de diffraction bien résolu. Ensuite, différentes zéolithes ont été utilisées comme moule en s'appuyant sur les conditions optimales définies par la première étude. Dans un troisième temps, nous avons étudié la capacité d'adsorption et de séparation de gaz à température ambiante de la réplique carbonée de la zéolithe Y (FAU). L'inconvénient de cette technique est qu'elle est multi-étapes et de grandes quantités ne peuvent être obtenues. Aussi, nous avons cherché à développer d'autres méthodes d'obtention de carbones poreux. Nous nous sommes alors intéressés à la synthèse basée sur l'auto-assemblage entre un tensioactif structurant et un polymère précurseur de carbone. Nous avons cherché à comprendre le mécanisme de formation de ces matériaux et l'influence des différents paramètres de synthèse. Ce type de synthèse permet également l'obtention de composites silice/carbone mésoporeux lorsqu'un précurseur silicique est ajouté au milieu de synthèse. En outre, nous avons étudié la synthèse et la caractérisation de composites obtenus par « tapissage » des pores d'un matériau silicique par une couche de carbone. Les matériaux obtenus présenteraient alors des pores de plus petits diamètres dont la surface aurait des caractéristiques proches de celles de matériaux carbonés.

The aim of this work is to develop new carbon materials with controlled pore structure and to control the size and the morphology of pore structure during the synthesis step. First we interested to the nanocasting technique and to optimise the synthesis conditions in order to obtain the carbon replica of zeolite EMC-2 (EMT). The use of this zeolite allow to obtain well resolved X-ray diffraction pattern. Then carbon replicas have been obtained by using various zeolites as mould and the optimal conditions defined during the first study. The adsorption and separation capacities of carbon replica of zeolite Y (FAU) have been studied. But this technique is multi-step and it is not possible to obtain large quantities. Also other methods in order to obtain porous carbons have been developped. We interested to the synthesis by self-assembly between surfactant as structuring agent and polymer as carbon precursor. We tried to understand the formation mechanism and the inflence of synthesis parameters. Theses types of synthesis allows to obtain mesoporous silica/carbon composite if silicic precursor is added. Moreover, we studied the synthesis and the characterization of carbon-coated porous silica. The obtained materials have pores with smaller diameters but their surfaces have the same characterics than carbon materials.