Étude de la cinétique et de la thermodynamique des systèmes réactionnels (X-I-O-H) par spectrométrie de masse haute température

Kinetic and thermodynamic studies of reactionel system (X-I-O-H) by high temperature mass spectrometry

• Auteur / Autrice : Fatima-Zahra Roki
• Direction : Christian Chatillon, Alexander Pisch
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mécanique des fluides, énergétique, procédés
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Grenoble INPG

Mots clés

Mots clés contrôlés

Accidents nucléaires

Thermodynamique

Spectrométrie de masse

Résumé

La spectrométrie de masse haute température a été utilisée pour analyser les vapeurs simulant la réaction entre l'iode et les produits de fissions issus d'un accident grave de réacteur nucléaire à eau pressurisée. Deux voies principales ont été explorées, -(i) l'analyse thermodynamique des processus de vaporisation de CsOH, CsI et des mélanges CsI-CsOH. - (ii) la conception d'un réacteur spécifique pour l'analyse de la cinétique de recombinaison d'atomes pour former des molécules stables. La présente étude a confirmé l'existence de la molécule mixte Cs2IOH(g). Les pressions de vapeurs CsOH(g), Cs2O2H2(g) et Cs2IOH(g) ont été déterminées. Les paramètres moléculaires de la molécule mixte ont été estimés sur la base des dimères purs Cs2O2H2(g) and Cs2I2(g) et l'enthalpie de formation proposée. L'acquisition de données cinétiques nécessite un réacteur dédié dont la conception est présentée dans ce travail ainsi que les tests de qualifications associés.

High temperature mass spectrometry is used for analysis of vapors coming from iodine reaction with fission products in case of a severe nuclear accident in a pressurized water reactor. Two main ways are used, - (i) thermodynamic analysis of vaporization processes of CsOH, CsI and mixtures CsI-CsOH. - (ii) building a dedicated reactor for kinetic analysis of the recombination of atoms into these stables molecular species. The present study confirms the existence of Cs2IOH(g) molecule. Vapor pressures of gaseous molecules CsOH(g), Cs2O2H2(g) and Cs2IOH(g) have been determined. Molecular parameters of the mixed molecule have been estimated on the basis of the pure dimmers Cs2O2H2(g) and Cs2I2(g) and its enthalpy of formation are established. The acquisition of kinetic data needs a new reactor, the conception of which is presented in this work as well as qualification tests: thermal, flow regimes and pressure calibration tests.