Expérimentation versus simulation du transport réactif en milieu poreux, capture des profils de concentration et évolution texturale des solides

Experimentation versus simulation of reactive transport in porous media, from the capture of concentration profiles to textural evolution of solids.

• Auteur / Autrice : Guillaume Battaïa
• Direction : Daniel Garcia, Jacques Moutte
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de la Terre
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Saint-Etienne, EMSE

Mots clés

Mots clés contrôlés

Carbonates

Simulation

Pièges (géologie pétrolière)

Capteurs (technologie)

Captage et stockage géologique du dioxyde de carbone

Résumé

Nous présentons un nouveau réacteur de type plug-flow. Il reproduit un milieu poreux 1D composé de quartz et d’un solide réactif, percolés par un fluide aqueux échantillonné en différents points pour l’acquisition de profils de concentration. La percolation de solutions saturées en CO₂ (5-8 bar) à 40-50°C sur des carbonates (calcite, dolomite) génère un front de dissolution mobile, reproductible et dont la forme est stationnaire. Cette forme suggère un accroissement de la surface réactive avec l’avancement la réaction, en bon accord avec les textures ruiniformes observées au MEB. La dissolution du diopside à pH=2, 60°C produit les profils de concentration linéaires attendus loin de l’équilibre en conditions stationnaires. L’étape initiale de dissolution non stœchiométrique génère une couche de surface riche en Si, observée au MEB, dont la répartition est anisotrope.

A new type of plug flow reactor is developed. It reproduces a 1D porous medium composed of quartz and reactive solids exposed to the percolation of an aqueous phase, whose concentration profile can be captured through sampling ports. The reaction of CO₂ saturated solutions (5-8 bar) at 40-50°C with carbonate (calcite, dolomite) generates reproducible dissolution fronts migrating downstream with stationary shape. This shape evidences an increase in reactive surface area with increasing dissolution, in agreement with the observed skeletal solid textures. Diopside dissolution in acidic solutions, pH=2, 60°C, generates linear concentration profiles as predicted far from equilibrium. In the initial non-stoichiometric dissolution stage, a Si-dominated surface layer is formed. SEM data suggest an anisotropic distribution of this layer.