Calcul prédictif du facteur de partage isotopique entre minéraux dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité

par Merlin Méheut-Le Quéau

Thèse de doctorat en Physique des solides

Sous la direction de Francesco Mauri.

Soutenue en 2008

à Paris 6 .

mots clés

• Partage isotopique
• Calcul ab initio
• Minéraux hydratés
• Isotopes de l’hydrogène
• Isotopes du silicium
• Isotopes de l’oxygène
• DFT [Théorie de la fonctionnelle de la densité]

Résumé

Dans ce travail, nous appliquons les méthodes de calcul électronique basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) au calcul des propriétés de partage isotopique à l'équilibre de l'hydrogène, de l'oxygène et du silicium entre divers matériaux d'intérêt en geochimie: quartz, vapeur d'eau, glace, kaolinite, lizardite, enstatite, forstérite, brucite et gibbsite. La DFT permet le calcul complet des propriétés vibrationnelles harmoniques d'un matériau, desquelles on déduit ses propriétés de partage. Le but est de valider une approche prédictive, i. E. Libre de tout paramètre expérimental. Après validation sur des systèmes bien connus, notre méthode a permis de vérifier la validité de lois de partage proposées dans la littérature, et d'en proposer de nouvelles. C'est la première fois qu'une telle étude systématique est réalisée à partir d'une approche ab initio, et sur autant de systèmes. On a donc procédé à une étude la plus complète possible des sources d'erreur éventuelles.

Titre traduit

Predictive calculation ot the equilibrium isotopic fractionation factor between minerals within the framework of the density functional theory

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