Elaboration et réactivité interfaciale d'oxydes pérovskites à base de Lanthane Strontium Chrome Ruthénium (LSCrRu) comme composés d'anode de piles à combustible à température intermédiaire (ITSOFC)

par Lionel Combemale

Thèse de doctorat en Chimie - Physique

Sous la direction de Gilles Caboche et de Didier Stuerga.

Soutenue en 2005

à Dijon .

mots clés

• Pérovskites
• Piles à combustible à oxyde solide
• Lanthane -- Composés
• Strontium -- Composés
• Ruthénium -- Composés

Résumé

Cette étude apporte des données sur l'intérêt des chromites de lanthane strontium dopés au ruthénium La1-xSrxCr1-yRuyO3δ (LSCrRu) comme anode de pile à combustible ITSOFC. La synthèse sous champ micro-onde d'oxydes mixtes a permis la mise en forme de demi-cellules et cellules complètes modèles par pulvérisation cathodique magnétron et par sérigraphie. Les propriétés de reformage de CH4 ont pu être étudiées dans un dispositif mono-chambre couplé à un spectromètre de masse en collaboration avec l'Institut de REcherche Hydro-Québec. La réactivité à l'interface anode/électrolyte a été analysée par SIMS et XRD sur demi-cellules modèles vieillies sous H2 à 800°C. Elle a permis de préciser la chimie du film après traitement. Les cellules complètes, testées en condition de fonctionnement, ont mis en évidence, après dissolution sélective de LSCrRu, une modification de la microstructure à l'interface anode/électrolyte. Des analyses XPS et SEM-EDX n'ont pas montré de réactivité chimique.

Titre traduit

Elaboration and interfacial reactivity of Lanthanum Strontium Chromium Ruthenium (LSCrRu) perovskite oxides as intermediate temperature fuel cell (ITSOFC) anodic compound

Résumé

New data on the interest of ruthenium doped lanthanum strontium chromite La1-xSrxCr1-yRuyO3δ (LSCrRu) as anode in ITSOFC are presented. Microwave synthesis of mixed oxides allowed shaping of half-cells and complete cells using sputtering and screen printing methods. LSCrRu methane reforming property had been studied in a mono-chamber system coupled with a mass spectrometer in collaboration with Institut de REcherche Hydro-Québec. Anode/electrolyte interfacial reactivity had been analysed using SIMS and XRD on half cells models after ageing under H2 at 800°C. This experiment gave the chemical composition of the film after treatment. Complete cells, tested under working conditions, highlighted, after selective dissolution of LSCrRu film, a microstructure modification at anode/electrolyte interface. XPS and SEM-EDX techniques did not show chemical reactivity.