Auteur / Autrice : | Karine Ferrand |
Direction : | Bernd Grambow |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Radiochimie |
Date : | Soutenance en 2004 |
Etablissement(s) : | Nantes |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale sciences et technologies de l'information et des matériaux (Nantes) |
Mots clés
Résumé
Le but de ce travail est de déterminer le rôle de la diffusion de l'eau dans l'altération du verre nucléaire SON 68. Des expériences en mode dynamique à 50ʿ et 90ʿC ont été conduites avec des solutions enrichies en Si, B et Na de pH 4,8 ; 7,2 ou 9,8. Le relâchement du Li et du Cs est contrôlé par un processus de diffusion avec une vitesse entre 10-2 et 10-3 g. M-2. J-1. La vitesse de dissolution de la matrice vitreuse est proche de 10-4 g. M-2. J-1. L'analyse par spectroscopie infrarouge a permis la quantification de H2O et SiOH dans le verre. Le rapport d'échange H/Na obtenu est proche de 3. Des coefficients de diffusion de l'eau entre 10-19 et 10-24 m2. S-1 et des énergies d'activation sont déterminés par la modélisation des expériences. Les résultats sont cohérents avec un contrôle de l'altération du verre par la diffusion de l'eau. Une étude sur la cinétique d'altération du verre après irradiation alpha ou gamma est également réalisée.