Thèse soutenue

Modélisation du comportement physico-chimique des argiles de barrières ouvragées au contact de solutions naturelles
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Auteur / Autrice : Diane Sali
Direction : Bertrand FritzMichel Cathelineau
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Géochimie
Date : Soutenance en 2003
Etablissement(s) : Strasbourg 1

Résumé

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Les nombreux modèles géochimiques qui ont été développés pour étudier les interactions fluide-roche n'incluent généralement pas une bonne prise en compte des propriétés physiques des roches, sous-estimant les surfaces de réaction des minéraux. Ce sont pourtant des paramètres essentiels puisqu'ils interviennent dans les équations cinétiques des interactions eau-roche. Il est nécessaire de mieux les appréhender pour tendre vers des modèles cinétiques plus proches des comportements à long terme des systèmes naturels. Ce travail a permis de développer KINDEV, un nouveau modèle qui affine le modèle cinétique KINDIS en intégrant un module de prise en compte de la morphologie des minéraux. KINDEV permet d'étudier l'influence des surfaces réactives et de la morphologie des minéraux dans l'évolution d'un système et met en évidence l'importance de ces paramètres. KINDEV a été appliqué au cas des barrières ouvragées argileuses de stockage en profondeur, constituées de bentonite MX80, un matériau argileux gonflant compacté. Une telle roche est constituée de minéraux présentant des surfaces de réactions très variables avec des particules argileuses très fines et des phases accessoires grossières. Les cinétiques de réactions des minéraux les plus fins sont accélérées dans KINDEV, entraînant des modifications de la chimie du fluide et de l'ensemble des séquences de cristallisations secondaires. Les minéraux secondaires ayant des rapports surface/volume élevés se forment préférentiellement aux dans le système. Cela modifie les compétitions entre les phases secondaires capables de fixer les différents éléments chimiques présents dans le fluide. La barrière ouvragée est en contact avec un surconteneur en acier qui entoure le colis radioactif. L'impact du fer libéré dans le système par corrosion du surconteneur a fait l'objet d'une étude particulière. KINDEV a permis d'étudier différentes morphologies de sources de fer. Ainsi à l'interface entre la barrière ouvragée et le surconteneur nous avons montré deux scénarios possibles selon le degré de corrosion de fer. Lorsqu'il y a beaucoup de fer libéré dans le système, celui-ci évolue vers la formation de saponites et de vermiculites. Lorsque la source en fer est faible, la bentonite est moins affectée par les transformations minéralogiques et on voit se former essentiellement des chlorites.