Effet de la présence d'hydrocarbures et de vapeur d'eau sur l'oxydation catalytique du monoxyde de carbone

par Ibticem Nadjar

Thèse de doctorat en Chimie de l'environnement

Sous la direction de Pierre Ehrburger.

Soutenue en 2003

à Mulhouse .

mots clés

• Monoxyde de carbone
• Inhibiteurs

Résumé

L'effet des hydrocarbures imbrûlés et de la vapeur d'eau sur l'oxydation de CO aux faibles températures (<200ʿC) a été étudié en lit fixe traversé dans les conditions de démarrage d'un véhicule Diesel en présence de catalyseurs composés principalement de platine déposé sur alumine. Un effet promoteur de l'eau sur l'oxydation de CO a été montré. La réaction d'oxydation de CO a lieu suivant deux mécanismes concomitants : la réaction classique en présence d'oxygène, et la réaction en présence d'oxygène et sur laquelle l'eau exerce un rôle catalytique. Il a été montré par ailleurs que l'effet inhibiteur des hydrocarbures sur l'oxydation de CO est sensiblement accentué en présence d'eau. Les hydrocarbures limitent donc le rôle catalytique de l'eau. Ces résultats ont fait l'objet d'une modélisation, basée sur une équation de Langmuir-Hinshelwood modifiée. Les paramètres cinétiques ainsi déterminés permettent de proposer un model qui rend compte des phénomènes observés.

Titre traduit

Effect of the hydrocarbons and the water vapour oh the carbon monoxide catalytic oxidation

Résumé

Catalytic tests were carried out in a fixed bed reactor considering Diesel start-up conditions to study the effect of unreacted hydrocarbons and water vapour on the CO oxidation on platinum-containing catalysts at low temperature (<200ʿC). A promotion of the CO oxidation by water vapour is observed when CO, O2 and water are present in the inlet gas : the light-off temperature of CO decreases by a value superior to 20ʿC. This result suggests that two mechanisms are concomitant : oxidation between CO and O2, and another one with a catalytic effect of water. In opposite, hydrocarbons inhibit the CO oxidation, and this effect increases in presence of water. Hence, hydrocarbons interfere in the CO oxidation reaction and also in the one catalysed by water. The computation of the kinetic parameters based on a modified Langmuir-Hinshelwood equation provides a consistent representation of the hydrocarbons and water effects on the CO oxidation.