Propriétes thermodynamiques des britholites CaxLay(SiO4)6-u(PO4)uO1, étude des propriétés de fixation et de diffusion des ions lanthanides et transuraniens dans les britholites : application dans le domaine des luminophores et du stockage des déchets nucléaires

par Riadh El Ouenzerfi

Thèse de doctorat en Chimie minérale

Sous la direction de Christelle Goutaudier et de Gérard Panczer.

Soutenue en 2003

à Lyon 1 .

mots clés

• Apatite
• Diagrammes de phases
• Luminescence
• Europium
• Spectroscopie Raman
• Britholites

Résumé

Les travaux, objet de ce mémoire, concernent en particulier, la synthèse et la caractérisation des oxy-silicophosphates apatitiques. Cette étude traite en première partie de l'investigation du système quaternaire CaO-La2O3-SiO2-P2O5 afin de délimiter un domaine d'existence d'apatites phosphosilicatées pures. Ensuite, l'identification et la caractérisation des phases obtenues par les méthodes d'analyse chimique, de microsonde électronique, de DRX, et des spectroscopies IR et Raman. L'étude de la solubilisation et de la diffusion de l'uranium dans les matrices apatitiques a été réalisée à partir de la détermination de la limite de substitution, du degré d'oxydation ainsi que du coefficient de diffusion de l'uranium dans une apatite phosphosilicatée. Dans une deuxième partie, nous nous sommes intéressés à l'étude des propriétés de luminescence des ions Eu3+ et Ce3+ dans les apatites phosphosilicatées. Dans son ensemble, ce travail permet à présent d'avoir une vision globale, plus large, de la famille des apatites oxy-silicophosphatées et des conditions de leur synthèse. L'étude des propriétés physico-chimiques des britholites dopées aux ions actinides et lanthanides pourra à l'avenir servir de base à l'étude des propriétés optiques de ces matrices.

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