Activation physico-chimique par décharge couronne filamentaire

par Christian Deniset

Thèse de doctorat en Physique des plasmas

Sous la direction de Emmanuel Marode.

Soutenue en 2002

à Paris 11 .

mots clés

• Plasmas
• Décharge électrique
• Dépollution

Résumé

Motivée par de nouvelles applications dans les sciences de l'environnement et le déclenchement de la combustion, l'étude des décharges haute pression est en plein essor. Ces décharges ont la propriété de pouvoir générer des plasmas dit " non thermiques ". Dans les plasmas non-thermiques la température des électrons est très supérieure à la températures des ions et des espèces neutres. Selon le but recherché, le contrôle de la valeur du champ électrique permet ainsi de favoriser la prédominance de certaines réactions chimiques ayant pour conséquence la disparition de certaines espèces jugées néfastes et l'apparition d'autres espèces moins nocives. Pour mener à bien ces études on utilise la modélisation. Le travail a consisté à modéliser radialement l'activité physico-chimie d'une décharge couronne en configuration pointe-plan, dans l'air à pression atmosphérique. L'objectif est d'identifier les processus réactionnels dominants ainsi que les paramètres qui les influencent. Les résultats de la modélisation confirment l'existence de l'expansion adiabatique au cœur de la décharge associée à la création d'une onde de pression, dès lors que le rayon du filament de décharge est égal à celui obtenu expérimentalement c'est à dire pris dans le domaine des dizaine de micromètres. Dans ce cas le confinement du courant de décharge entraîne une densité d'énergie déposée suffisante pour induire une expansion du milieu gazeux. D'un point de vue chimique, l'accroissement de la température du gaz et la baisse de densité du gaz au cœur de la décharge qui en résulte, modifie de façon substantielle les constantes d'Arrhenius gouvernant les réactions entre espèces lourdes et le rapport champ électrique sur densité E/N, qui défini l'activité de dissociation et d'excitation des électrons. Par ailleurs, la prise en compte du confinement des électrons par la charge d'espace positive existant à la surface du filament, induit un resserrement de l'activité dans la zone axiale ainsi qu'un accroissement de cette activité. On peut identifier trois phase dans les processus chimiques induits. Un choc rapide, du au passage du streamer. Une activité induite dans le filament de plasma sur quelques centaines de nanosecondes. Et enfin, une longue phase d'activité chimique, consécutive à la présence des radicaux et des espèces excitées laissés par les deux phases précédentes.

Titre traduit

Physical and chemical activation by corona discharge

Résumé

Different types of non-thermal plasmas can be generated by the so-called streamer discharge. They all belong to a class of discharges presenting filamentary structures. The term "streamer" refers to the very tiny ionization wave, based on electron avalanches sustained by a high, and confined, space-charge field. The wave propagates rapidly, at some 10^7 cm/s, and leaves, behind it, a filamentary plasma. At this stage, the produced filamentary plasma is in a non-thermal state, with an electron temperature much larger than that of the gas or the ions. The "streamer" is the smallest, but the leading part of the discharge at the end (the head) of the filament, and due to that, is sometimes called improperly "streamer head". For gaps in the centimetric range, the streamer can cross the gap, and set a conductive filamentary plasma between the two electrodes. In view of keeping the non-thermal state of the filamentary plasma, the transition to spark must be avoided. One way is to use a highly stressed electrode, with a small radius. In such case, no spark occurs within a certain potential range. If the potential is large and leads normally to a spark, then a control of the current growth can be applied with an appropriate external circuit. Another way is to use a dielectric material set between the electrodes. In such case an alternating applied potential must be used to allow a permanent plasma maintenance. The so-called DBD technique (dielectric barrier discharge), based on such arrangement, develops extended high pressure plasmas made of sets of filamentary discharges simultaneously mixed with homogeneous glow discharge regime. The formation of these filaments has been shown to be similar to the streamer filament formation. Thus, a great variety of high pressure plasmas are based on streamer build-up. To study these filamentary plasma structures, one approach is to isolate one filamentary discharge by using a positive point-to-plane gap, near atmospheric pressure, and activating it by positive, continuous or pulsed, applied potential. The starting streamer position, in such manner, is well defined near the positive point, and even the filamentary plasma is situated near the gap axis for continuous applied potential, and thus the plasma growth and properties can be better grasped.