Mise au point d'un système de spectroscopie pour mesurer des sections efficaces neutroniques applicables à un possible développement du nucléaire comme source d'énergie

par Olivier Déruelle

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Michel Spiro.

Soutenue en 2002

à Paris 11 .

mots clés

• Déchets nucléaires
• Transmutation
• Thorium
• Plutonium
• Américium

Résumé

Ce travail s'inscrit dans le cadre de la gestion des déchets nucléaire et du développement du nucléaires comme source d'énergie. Afin d'étudier la transmutation du plutonium et une filière permettant de créer moins de déchets nucléaires et d'augmenter les réserves, nous avons étudié un combustible MOX thorium-plutonium pour les REP. Ce combustible n'est pas régénérateur et ne peut être utilisé que dans une optique de transition mais il crée de l'uranium 233 et permet d'avoir de manière simple et rapide une expérience industrielle avec des combustibles thorium sans avoir à construire de nouveaux réacteurs. Les spectres modérés et l'importance des inventaires font que la création d'uranium 233 est assez rapide, 300kg par an et par réacteur, pour une disparition d'environ 1,2t de plutonium fissile. Nous avons développé et construit une nouvelle chambre à vide pour mesurer des sections efficaces neutroniques par spectroscopie α-γ. Elle a été installée dans l'enceinte du réacteur à haut flux thermalisé à l'eau lourde de l'ILL à Grenoble. Le flux neutronique a été mesuré par spectroscopie gamma avec des moniteurs aluminium-cobalt égal à 6. 10^14 n. Cm^(-2). S^(-1) à 4% près environ. Par irradiation d'échantillons d'environ 11 mg (m - mu) d'américium 243 et de plutonium 242 nous avons mesuré leur sections efficaces de capture dans le flux thermique à 50ʿC du réacteur. Les résultats obtenus, sont de : 243 Am(n,g)^(244gs) Am=4,72±1,42b; 243 Am(n,g)^244m Am=74,8±3,25b; 242Pu(n,g)^243Pu=22,7±1,09b. Les incertitudes principales proviennent du flux, de la détermination de l'efficacité électronique et des surfaces des raies sur les spectres alpha et gamma. Ces résultats sont supérieurs de 10% pour l'américium 243 et 30% pour le plutonium 242 aux valeurs communément admises et utilisées par l'ensemble des bibliothèques évaluées. Ces premières irradiations valident cependant la faisabilité et les principes de notre dispositif expérimental et permettent d'envisager perfectionnements et nouvelles expériences.

Titre traduit

Development of nuclear spectroscopy system to measure neutron cross sections and their potential application to a development of nuclear energy

Résumé

This work concerns the development of nuclear energy and nuclear waste management in particular. Two parts of this study can be distinguished. In the first part (theoretical), a thorium -plutonium fuel based on MOX and dedicated for PWR was investigated in order to transmute civil in a potentially low waste fuel cycle. It was shown that this type of fuel is not regenerative and could only be used for a transition to the industrial thorium fuel cycle without building new reactors. Thanks to moderated neutron spectra and high loaded actinide mass in the core, U-233 is quickly created (~300 kg/y) for a loss of about ~1200kg of fissile plutonium. In the second part (experimental), we have developed and built a new reaction chamber to measure neutron cross sections of actinides by alpha-gamma spectroscopy. This experimental device (in principle transportable) was comissioned in the high flux reactor of ILL Grenoble. Neutron flux was measured by gamma spectroscopy of irradiated Al and Co samples and was found to be of the order of 6. 0e+14 n/s/cm^2 (4%). By the irradiation of 11microg of Am-243 and Pu-242, corresponding capture cross sections were measured in the thermal neutron flux at 50^C. These are the results: 243 Am(n,g)^244gs Am=4,72±1,42b ; 243 Am(n,g)^244m Am=74,8±3,25b ; 242Pu(n,g)^243Pu=22,7±1,09b. Uncertainties of the measurements are mostly due to the determination of the neutron flux, efficiency of the electronics and ambiguities related to the definition of the area under alpha-gamma spectra. Although our measured cross sections deviate (by 10-30%) from the corresponding values widely used in evaluated data libraires such as ENDF, JEF and JENDL, in this work we have demonstrated the feasibility and principle of our experimental method. This fact allows us to think of new experiments and their eventual improvements.