Réactivité des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) adsorbés sur des particules carbonées d'intérêt atmosphérique : développements analytique, cinétique et mécanistique

par Williams Estève

Thèse de doctorat en Chimie - Physique

Sous la direction de Hélène Budzinski.

Soutenue en 2002

à Bordeaux 1 .

mots clés

• Composés aromatiques polycycliques -- Oxydation
• Pollution atmosphérique
• Moteurs diesel

Résumé

Ce travail a eu pour objectif d'étudier l'oxydation en phase hétérogène des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) présents dans l'atmosphère. Le devenir des HAP-particulaires demeurant, en effet, mal connu, il est apparu essentiel d'évaluer leur réactivité avec des oxydants atmosphériques. Deux aspects ont été abordés ; les vitesses de dégradation par OH, NO, et NO2 ont tout d'abord été déterminées afin d'évaluer un temps de résidence des HAP dans l'atmosphère, puis la recherche et l'identification de produits d'oxydation ont été entreprises. Les cinétiques des réactions d'oxydation des HAP adsorbés sur le graphite par OH et les NOx ont pu être mesurées. La réactivité de ces HAP a ensuite été comparée à celle de HAP-particulaires issus de la combustion de moteur diesel. La seconde partie de ces travaux a consisté dans un premier temps à identifier les produits et familles de produits d'oxydation de HAP formés à la surface des particules de graphites par réaction avec NO2 et/ou OH, puis à proposer des mécanismes réactionnels de formation mettant en évidence des enchaînements oxydatifs probables.

Titre traduit

Reactivity of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) adsorbed on atmospheric particles : analytical, kinetic and mechanistic developments

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