Etude thermodynamique de l'adsorption des gaz sous pression par des tamis moléculaires
par Thomas Poyet
Thèse de doctorat en Physique et sciences de la matière. Science des matériaux
Sous la direction de Françoise Rouquerol et de Philip Llewellyn.
Soutenue en 2002
à Aix-Marseille 1 , en partenariat avec Université de Provence. Section sciences (autre partenaire) .
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Résumé
Ce travail porte sur l'étude du comportement de la phase adsorbée à température ambiante (302 K) sous haute pression (50 bars). Nous avons construit un appareil permettant d'étudier l'adsorption par microcalorimétrie et manométrie d'adsorption à température ambiante et à des pressions allant jusqu 'à 50 bars. Nous avons validé l'appareil en comparant nos résultats avec les expériences effectuées à température ambiante jusqu'à un bar. Cette validation nous a également permis d'explorer les tous premiers stades du remplissage des zéolithes (domaine d'application de la loi de Henry). A partir des données obtenues, nous avons souhaité mieux comprendre les mécanismes mis en jeu au cours de l'adsorption. Ainsi, nous avons travaillé sur l'adsorption de différentes molécules sondes (N2, O2, Ar, CH4, CO2) sur des adsorbants modèles, les faujasites. Pour étudier le comportement de la phase adsorbée, nous avons fait varier un seul paramètre sur les adsorbants : la nature chimique du cation de compensation (Na+, K+, Ca2+, Mn2+, Sr2+, Ba2+) ou l'absence de cations de compensation (DAY). Nous avons obtenu les premiers résultats expérimentaux de microcalorimétrie d'adsorption à 302 K jusqu'à des pressions de 30 bars. Les isothermes d'adsorption obtenues à température ambiante et à haute pression ont été modélisées par le modèle de Jensen et Seaton en rapprochant certains paramètres empiriques aux propriétés du couple adsorbant/adsorbables. La comparaison des résultats obtenus par microcalorimétrie d'adsorption à température ambiante et à basse température, nous a permis d'émettre l'hypothèse d'une adsorption localisée (à 77 K) et délocalisée (à 302 K). Grâce à la qualité des échantillons étudiés, nous avons pu obtenir un ensemble de données thermodynamiques utilisables comme données de référence pour la simulation et la modélisation
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Titre traduit
Thermodynamic study of high pressure gaseous adsorption by molecular sieves
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