Thèse soutenue

Simulation numérique de matériaux microporeux : structure, stabilité, design et prédiction
FR  |  
EN
Accès à la thèse
Auteur / Autrice : Stéphanie Girard
Direction : Gérard Férey
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie du solide
Date : Soutenance en 2001
Etablissement(s) : Versailles-St Quentin en Yvelines

Résumé

FR  |  
EN

Ce mémoire traite des contributions possibles de quelques techniques de simulations numériques à l'étude de matériaux microporeux. Après un premier chapitre d'introduction au sujet, le deuxième chapitre bibliographique présente l'évolution de la synthèse et de la structure des matériaux à charpente ouverte depuis les premières zéolithes jusqu'aux composés à très larges pores synthétisés actuellement, et évoque certaines de leurs applications. Le troisième chapitre bibliographique présente quelques-unes des principales méthodes utilisées en simulation. Les deux axes principaux qui y sont décrits sont les méthodes quantiques d'une part et les méthodes dites de champ de force d'autre part. Quelques applications spécifiques de ces méthodes sont également données. Le quatrième chapitre présente la mise en place d'une nouvelle méthode de prédiction par minimisation d'énergie de la forme calcinée d'un aluminophosphate à partire de la connaissance de sa stucture brute de synthèse. Après une brève présentation de son fonctionnement, la méthode est validée sur trois composés différents avant d'être appliquée dans un but prospectif à d'autres aluminophosphates. Le cinquième chapitre présente le développement d'un champ de force pour l'étude des gallophosphates fluorés, par affinement empirique d'après la structure et les propriétés de GaPO4-quartz et de Ga-KTP. De plus, la transférabilité du champ de force est testée par la minimisation de gallosicates et de gallophosphates de type zéolithique. Le sixième chapitre présente l'étude en termes d'énergie et de structure de la calcination d'une série de gallophosphates tridimensionnels bruts de synthèse grâce à la méthode de simulation et au champl de force présentés dans les deux précédents chapitres. Enfin, dans le dernier chapitre, nous utilisons une méthode de simulation numérique récemment développée à l'Institut Lavoisier, la méthode AASBU, pour prédire de nouvelles architectures inorganiques. Après un bref état de l'art danc ce domaine, la méthode AASBU est présentée en détail. Puis sont présentés les résultats obtenus pour des études à caractère topologique dans un premier temps, et pour la recherche de nouvelles topologies zéolithiques dans un second temps.