Synthese et caracterisation de nouvelles structures de carbone et d'azote : couches minces et nanotubes

par SUSANA TRASOBARES LLORENTE

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Christian Colliex.

Soutenue en 2001

à Paris 11 .

mots clés

Résumé

Des etudes theoriques recentes ont predit que l'incorporation d'azote dans des materiaux carbones pouvait ameliorer leur comportement mecanique, tout en leur conferant des proprietes de transport originales. Notre travail avait donc pour but d'explorer plusieurs voies de synthese pour obtenir, sous des morphologies variees (films minces, nanotubules), des materiaux carbones avec une concentration importante en azote. En fait l'aspect essentiel de ce travail a ete d'utiliser et d'adapter les outils les plus performants en spectroscopie des pertes d'energie (eels), resolue spatialement et temporellement dans le contexte d'un microscope electronique stem, pour caracteriser la topographie, la structure, la chimie et les proprietes electroniques des echantillons produits par diverses voies. En particulier, la composition chimique d'objets complexes a ete resolue a une echelle subnanometrique, ce qui nous a permis de definir plusieurs schemas d'insertion de l'azote dans un materiau a base de carbone (en substitution dans un reseau fortement desordonne, sous forme de gaz dans des nanotubes separes en compartiments, sous la forme de nanocristaux de cn au sein d'une matrice amorphe). Des ameliorations au niveau du systeme de detection ont ouvert de nouvelles possibilites pour suivre en temps reel, a l'echelle de 10 - 2 s, la dynamique des effets d'irradiation sur des precurseurs moleculaires a base de c et de n ou sur des nanostructures selectionnees. Nos principaux resultats concernent l'identification d'une nouvelle morphologie nanotubulaire (faite de nanocontainers remplis d'azote gazeux regulierement disposes le long de l'axe du nanotube), la suggestion de mecanismes de croissance differents suivant la nature des nanoparticules metalliques catalytiques impliquees dans le schema vls, la demonstration du percage par le faisceau d'electrons des parois des nanocontainers individuels transformes ensuite en nanostructures d'alliage cn x. Enfin, l'enregistrement de l'evolution des structures fines elnes sur les seuils de carbone et d'azote de molecules de melamine soumises au faisceau d'electrons, a permis, en association avec des calculs ab initio de physique moleculaire sur les etats electroniques impliques, d'identifier des etapes intermediaires pouvant intervenir lors de la croissance de nanotubules composites par pyrolise de precurseurs organiques.

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