Thèse soutenue

Structure électronique d'alliages Pu-Ce(-Ga) et Pu-Am(-Ga) stabilisés en phase d [delta]
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Auteur / Autrice : Marion Dormeval
Direction : Jean-Claude NiepceJean-Marc Fournier
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie - Physique
Date : Soutenance en 2001
Etablissement(s) : Dijon

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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La phase d du plutonium (Pu), stable entre 319 et 451ʿC, présente de nombreuses anomalies de comportement et constitue, aujourd'hui encore une énigme, aussi bien pour les physiciens que pour les métallurgistes. L'origine de cette singularité réside dans sa structure électronique, complexe, mettant en jeu les électrons 5f, intermédiaires entre un état localisé et un état délocalisé. Le domaine de stabilité de la phase d du plutonium peut-être étendu à température ambiante par l'ajout d'éléments dits "deltagènes", comme le gallium (Ga), l'aluminium (Al), le cérium (Ce) ou l'américium (Am). Ce travail a porté, d'une part, sur l'influence des solutés cérium et américium sur le degré de localisation des électrons 5f du plutonium d, à travers l'étude de deux gammes d'alliages binaires Pu-Am et Pu-Ce. L'influence de la coexistence de deux éléments deltagènes différents sur la stabilité de la phase d a d'autre part été étudiée dans des alliages ternaires Pu-Am-Ga et Pu-Ce-Ga. La structure électronique et l'organisation cristalline étant très fortement corrélées, des caractérisations par diffraction des RX et EXAFS ont été réalisées parallèlement à des mesures de résistivité électrique et de susceptibilité magnétique. Les rôles du cérium et l'américium, supposés analogues au début de l'étude, se sont en réalité avérés très différents. De plus, les effets deltagènes additifs du cérium et du gallium, et, de l'américium et du gallium, ont été démontrés. La radioactivité du plutonium implique de s'intéresser à l'évolution des alliages dans le temps. Ainsi, une déstabilisation de la phase d a été mise en évidence dans les alliages Pu-Ce(-Ga) âgés, et une anomalie dans la susceptibilité magnétique, observée dans les alliages Pu-Am(-Ga), a été attribuée aux défauts d'auto-irradiation apparus au cours du temps.