Lignes de percolation dans un fluide supercritique

par Nicolas Sator

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Xavier Campi.

Soutenue en 2000

à Paris 11 .

mots clés

Résumé

Le but de cette these est d'etablir la correspondance entre le diagramme de phase d'un fluide simple et sa structure microscopique en termes d'amas. Les calculs de dynamique moleculaire et monte-carlo que nous avons realises sur des systemes de grandes tailles suggerent que des amas energetiquement stables existent dans la phase supercritique, ie pour des temperatures superieures a la temperature critique. Ces amas qui sont plus froids que le fluide, engendrent une ligne critique de percolation, caracterisee par les exposants de la percolation aleatoire a trois dimensions. Cette ligne, qui part du point critique thermodynamique, est pratiquement iso-energetique. Par ailleurs, un amas macroscopique non percolant se forme au passage de la courbe de coexistence liquide-gaz pour des densites inferieures a la densite critique. Cette interpretation geometrique de la condensation renforce l'idee que ces amas sont des objets physiques. Des experiences realisables dans des systemes macroscopiques sont proposees pour mettre en evidence la presence de ces amas stables et en particulier l'existence de cette ligne de percolation. Le cas des systemes de petites tailles est egalement considere afin de discuter des experiences de fragmentation de noyaux et agregats atomiques. En effet, par la simulation de l'expansion d'une gouttelette de fluide, nous avons montre que les amas stables etaient les precurseurs des fragments observes lors d'un processus de fragmentation. Bien que les comportements critiques soient attenues, les proprietes des amas stables restent valables dans ces petits systemes. Enfin, l'analyse d'une experience de fragmentation de noyaux atomiques montre un tres bon accord entre les donnees experimentales et les predictions theoriques. Outre son interet sur le plan fondamental, ce travail pourrait permettre une meilleure comprehension des proprietes de solubilite des fluides supercritiques, utilises dans de nombreuses applications industrielles.

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