Excitation et ionisation des molécules en couche interne : limites des modèles séquentiels observés par des expériences de coïncidences entre électrons Auger et ions

par Renaud Guillemin

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Azzeddine Lahmam-Bennani.

Soutenue en 2000

à Paris 11 .

mots clés

Résumé

L'ensemble des processus induits par l'absorption d'un rayonnement en couche interne par une molecule, relaxation electronique et fragmentation, est habituellement decrit suivant un modele sequentiel. Cette these a pour ambition d'explorer experimentalement les limites de ce modele en s'interessant a ces processus du point de vue de leur coherence. Nous avons utilise deux approches experimentales differentes, reposant sur des techniques de coincidence entre electrons auger et ions. L'etude comparative de la dissociation de la molecule de tetrafluorure de carbone en fonction de l'energie interne deposee dans le systeme, apres ionisation directe ou excitation en couche interne au-dessous du seuil d'ionisation c 1s nous fournit l'exemple d'un systeme ou relaxation auger et fragmentation ne peuvent etre decrites de maniere sequentielle mais necessitent un traitement coherent. Nous observons une relaxation auger dynamique, liee au mouvement nucleaire, et une fragmentation dirigee par l'exces d'energie interne depose dans l'ion moleculaire lors de la relaxation electronique. La mesure dans le referentiel moleculaire des distributions angulaires d'electrons auger du monoxyde de carbone est realisee par une nouvelle experience de coincidence entre electrons analyses en energie et en angle et fragments ioniques selectionnes angulairement. Nous montrons la dependance de la partie angulaire des fonctions d'onde electroniques avec l'energie des photons et l'alignement moleculaire initial par rapport a la polarisation de l'onde incidente et ainsi la correlation des processus d'absorption et de relaxation electronique. Enfin, la mesure de la dependance azimutale de l'emission des photoelectrons produits par l'ionisation de la molecule d'azote a quelques dizaines d'ev au-dessus du seuil d'ionisation n1s, met en evidence les limites de l'approximation dipolaire electrique. En conclusion, les resultats obtenus nous amenent a nous placer au-dela des approximations habituelles.

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