Caractérisation d'une décharge micro-onde pulsée dans le mélange CH4-H2 en vue de son optimisation pour la synthèse de films de diamant

• Auteur / Autrice : Ludovic de Poucques
• Direction : Patrick Alnot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2000
• Etablissement(s) : Nancy 1
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université Henri Poincaré Nancy 1. Faculté des sciences et techniques

Mots clés

Mots clés contrôlés

Diamant

Spectroscopie Raman

Microscopie électronique à balayage

Plasmas (gaz ionisés)

Mots clés libres

Physique des gaz, des plasmas et des décharges électriques

Décharge luminescente

Décharge hyperfréquence

Optimisation

Croissance film

Dépôt chimique phase vapeur

Relation fabrication propriété

Diagnostic plasma

Décharge impulsionnelle

Diamant

Résumé

Le diamant possédant des propriétés physico-chimiques exceptionnelles, il est un excellent candidat pour des applications en optique et en électronique destinées à travailler dans des conditions extrêmes (haute puissance, haute fréquence et haute température). Ces applications nécessitant la synthèse de films de diamant d'une très grande pureté, de nombreuses investigations ont permis de montrer que le meilleur procédé de synthèse est le dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma micro-onde (MWPA CVD). L'originalité de ce travail est l'étude de l'effet des décharges micro-onde pulsées (temps de décharge et temps de post-décharge) sur la réactivité du plasma et les propriétés des films de diamant. Afin de mener,cette étude, l'analyse des échantillons a été réalisée par microscopie électronique à balayage (SEM) et spectroscopie Raman. L'analyse des films de diamant déposés a montré qu'un optimum de qualité est atteint sans perte de vitesse de croissance, pour un temps de décharge et un temps de post-décharge égaux et valant 1 ms. En ce qui concerne la caractérisation du plasma, nous avons utilisé la fluorescence induite par laser (LIF) à deux photons, la spectroscopie optique d'émission résolue dans le temps (TROES), l'actinométrie et une technique (appelée technique du "double pulse") qui permet de réexciter les atomes (ou molécules) en post-décharge. La caractérisation des plasmas a permis de corréler l'influence des temps de décharge et de post-décharge sur la composition de la phase gazeuse et les dépôts. L'étude spatio-temporelle des principales espèces réactives montre que le choix des temps de décharge et de post-décharge nous permet de contrôler leurs concentrations. De plus, nous avons mis en évidence que les plasmas pulsés nécessitent une caractérisation spatio-temporelle car les principaux mécanismes gouvernant ce type de plasmas sont la diffusion des espèces (neutres et chargées) et le chauffage ou le refroidissement du gaz.

Owing to its very good physico-chemical properties, diamond is an excellent candidate for applications in optics and in electronics intended to work in hard conditions (high power, high frequençy and high temperature). These applications need high purity diamond to be synthetize. As a consequence, many research works showed that Microwave Plasma Assisted Chemical Vapour Deposition (MWPACVD) is the most suitable process for diamond films deposition. The original aspect of this work concerns the study of the influence of pulsed microwave dis charge parameters - especially the power pulse duration and repetition rate- on the plasma reactivity and the diamond layer properties. Sample characterization was carried out by means of Scanning Electron Microscopy and Raman Spectroscopy. These analyses allowed us to show that an optimum in diamond film quality is reached, without lowering the film growth rate, when both the microwave pulse duration and the afterglow are fixed at 1 ms. The plasma diagnostic was perfomed by using Time Resolved Optical Emission Spectroscopy (TROES), Laser Induced Fluorescence (LIF) and the "double pulse technique" that allows the ground state of species to be re-excited during the afterglow. The influence of the time parameters of the plasma on the gas phase composition was correlated to the modification in the diamond film properties. The time and space resolved study of the main reactive species shows that a gooq adjustment of the power pulse duration and repetition rate allows the concentration of these species to be controlled. Furthermore, we point out that the main processes which govern such pulsed plasma are thermal effects (heating and cooling of the neutral gas) and diffusion to the walls. These points make necessary the time and space resolved plasma characterization.