Mesure de concentrations absolues d'espèces réactives minoritaires dans les flammes par la technique d'absorption Cavity Ring Down Spectroscopy (CRDS)

par Xavier Mercier

Thèse de doctorat en Spectrochimie, molécules, solides et réactivité

Sous la direction de Pascale Desgroux.

Soutenue en 2000

à Lille 1 .

mots clés

• Flamme
• Combustion
• Lasers
• Absorption

Résumé

Les processus de combustion, qui representent aujourd'hui notre principal source d'energie, suscitent encore de nombreuses interrogations. Cela tient essentiellement a la complexite des mecanismes chimiques mis en jeu ainsi qu'a la difficulte inherente a l'etude d'un milieu qui est le sein de plusieurs milliers de reactions simultanees. Or, meme si des modeles performants permettent la simulation de systemes chimiques complexes, ils ne peuvent predire n'importe quels processus de combustion et l'approche experimentale de ceux-ci reste essentielle pour l'amelioration des modeles existant. En particulier, la mesure quantitative d'especes minoritaires dans les flammes constitue une etape fondamentale dans la validation des mecanismes chimiques a haute temperature. C'est dans cette optique que nous avons developpe une nouvelle technique pour l'etude de flamme, le cavity ring-down spectroscopy (crds). Cette technique, qui s'apparente a une methode d'absorption de tres haute sensibilite et dont le principe est base sur la mesure du temps de vie d'une impulsion laser injectee dans une cavite optique dans laquelle se trouve un echantillon absorbant, est apparue a la fin des annees 80 (o'keefe et deacon 1988) dans le cadre d'une etude spectroscopique.

Résumé

Dans ce memoire, nous montrons l'interet et les potentialites du crds pour l'etude de flammes homogenes. Pour ce faire, nous explicitons dans le detail le principe du crds et les precautions a prendre pour la mesure de concentrations absolues. Par ailleurs, une comparaison des profils de concentration absolue obtenus par crds (de cn et ch notamment) dans une flamme de ch 4/o 2 dopee en no, avec ceux issus de la modelisation au moyen du logiciel premix est egalement presentee. Le tres bon accord de cette comparaison montre que le crds, de part sa haute sensibilite et son caractere quantitatif direct, se revele etre une methode des plus efficaces pour la mesure de concentrations absolues d'especes dans des flammes homogenes.