Formulation des mélanges de polymères dans un mélangeur interne : développement d'un nouveau procédé de fabrication d'un copolymère greffé et étude de ses rôles dans la formation et la stabilisation de la morphologie

par Huxi Li

Thèse de doctorat en Sciences et techniques

Sous la direction de Guo Hua Hu.

Soutenue en 2000

à Vandoeuvre-les-Nancy, INPL .

mots clés

• Copolymères greffés
• Alliages de polymères
• Amides
• Modèles mathématiques

Résumé

Les propriétés des matériaux hétérophasés composés de deux ou plusieurs polymères immiscibles sont étroitement liées à leur morphologie. La morphologie est dépendante du procédé. L'objectif de cette thèse était d'établir des relations entre le procédé et la morphologie et plus précisément des relations entre la fusion des granulés, la fusion de l'agent interfacial, la migration de l'agent interfacial aux interfaces et la formation de la morphologie. Les mélanges à base de polypropylène (PP) et de polyamide 6 (PA6) ont été retenus comme modèles. Un nouveau procédé de polymérisation en masse a été développé. Un monomère d'isocyanate a été d'abord greffé sur le squelette du PP par une chimie radicalaire. Le PP ainsi modifié se servait ensuite comme un activateur pour la polymérisation anionique du caprolactame formant ainsi le copolymère greffé. Dans cette étude, une technique particulière mais simple a été mise au point pour quantifier la vitesse de fusion des polymères semi-cristallins. Il a été observé pour la première fois que la présence d'un copolymère accélérait le processus de fusion. L'étude théorique et expérimentale avancée a montré que le processus de fusion accéléré par la présence du copolymère était lié au fait que la conductivité thermique interfaciale a été augmentée. Un modèle à deux zones a aussi été proposé pour prédire la vitesse de fusion. Sous conditions thermomécaniques douces, il était possible de suivre le tout début du processus de formation de la morphologie. Dans le cas où la température de fusion du polymère constituant la phase dispersée était plus élevée que celui formant la matrice, trois régimes ont pu être identifiées en termes de composition. Lorsqu'un mélange de polymères sort d'un mélangeur, sa morphologie peut continuer à évoluer à cause de la coalescence à l'état statique. Un nouveau modèle théorique a été élaboré pour prédire le processus de coalescence en introduisant le concept de glissement interfacial.

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