Comparaison et combinaison de la photocatalyse et des ultrasons pour la dépollution des eaux : dégradations de la phényltrifluorométhylcétone, de l'octan-1-ol et du phénol : vitesses de disparition, produits intermédiaires, mécanismes de dégradation

par Philippe Theron

Thèse de doctorat en Sciences. Chimie analytique et environnement

Sous la direction de Pierre Pichat.

Soutenue en 1999

à Lyon 1 .

Le président du jury était Pierre Pichat.

mots clés

• Eau -- Épuration
• Sonochimie
• Photocatalyse
• Oxyde de titane
• Photodégradation
• Octanol -- Détérioration
• Phénol -- Détérioration
• Fluor -- Composés -- Détérioration

Résumé

Ces recherches ont eu pour buts d'evaluer les potentialites de l'emploi simultane ou successif de la photocatalyse et des ultrasons pour l'elimination et la mineralisation de polluants organiques dans l'eau, de comparer les produits intermediaires de degradation engendres par ces techniques, et d'etudier les influences de l'echantillon de tio 2 et de la frequence ultrasonore. La phenyltrifluoromethylcetone (ptmk), qui possede un groupement cf 3 comme de nombreux pesticides, forme l'acide trifluoroacetique (tfa) lors de la degradation photocatalytique (produit final). L'octan-1-ol, susceptible de former des micro-emulsions comme les acides gras, peut rester eloigne de la surface du tio 2 et inhiber sa degradation photocatalytique. En revanche, ces deux composes, hydrophobes, peuvent etre pyrolyses dans les bulles de cavitation ultrasonores, contrairement au phenol, plus hydrophile. Les ultrasons a 515 khz sont plus efficaces que les ultrasons a 30 khz, alors qu'en photocatalyse, un echantillon de tio 2, synthetise par rhodia, est plus efficace que le degussa p25, couramment utilise. Pour l'emploi simultane, une synergie a ete observee a 30 khz et attribuee a la formation photocatalytique de radicaux oh o supplementaires a partir de h 2o 2 forme par ultrasons. Elle est nettement plus marquee pour la ptmk et l'octan-1-ol que pour le phenol et elle n'existe pas, dans nos conditions, a 515 khz. Nous avons mis en evidence la pyrolyse de la ptmk et de l'octan-1-ol par ultrasons, en comparant les produits intermediaires de degradation obtenus par photocatalyse et par ultrasons. En particulier, la sonication de la ptmk evite la formation de tfa. L'octan-1-ol, pour lequel plus de 20 produits ont ete quantifies, n'engendre que peu de hcooh par photocatalyse et par emploi simultane. La degradation d'un melange ptmk/octan-1-ol par photocatalyse/ultrasons est efficace car la ptmk et l'octan-1-ol sont rapidement degrades, respectivement par photocatalyse et par sonochimie.

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