Synthèse et caractérisation de catalyseurs bifonctionnels (Pt et-ou Pd)-supports acides à pores moyens : propriétés catalytiques dans l'hydroisomérisation du n-octane

par Tuan Nghiem Vu

Thèse de doctorat en Sciences. Catalyse

Sous la direction de Paul Meriaudeau.

Soutenue en 1999

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Paul Meriaudeau.

mots clés

• Zéolites
• Catalyse hétérogène
• Alcanes
• Isomérisation
• Catalyseurs à base de métaux du groupe du platine

Résumé

Nous avons synthetise divers materiaux ayant une porosite moyenne controlee, et comprenant a la fois des zeolithes (zsm-22, zsm-23, zsm-48) et des silicoaluminophosphates (sapo-11, sapo-31, sapo-41). Differentes tailles des cristaux elementaires de silicoaluminophosphates ont ete obtenues en utilisant deux methodes de syntheses differentes : avec ou en absence d'agent surfactant. Les solides ont ete caracterises par plusieurs methodes : drx, ir, meb, ir-dtp de la pyridine, et de l'ammoniac, rmn de 2 7al, de 2 9si et de 3 1p, analyse chimique. Utilises dans l'hydroconversion du n-octane, les catalyseurs bifonctionnels pt-pd/supports a pores moyens unidimensionels presentent d'excellents rendements en hydroisomerisation, meme aux fortes conversions. Parmi les structures a pores moyens, le sapo-41 possedant la porosite la moins contrainte presente le meilleur rendement en hydroisomerisation. Nos etudes montrent que la selectivite en hydroisomerisation ne depend pas de la force acide, tandis que l'activite depend de la force acide. Le concept de selectivite de forme par l'etat transitoire de la reaction permet de rendre compte de la formation preferentielle des isomeres monomethyle ou dimethyle. Nous avons montre que les sites acides respossables de la formation des monomethylheptanes se trouvent localises a l'interieur du pore de la zeolithe.

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