Etude des mécanismes de diffusion thermique et de diffusion sous irradiation alpha des terres rares dans les apatites

par Philippe Martin

Thèse de doctorat en Sciences. Analyse physico chimique. Chimie analytique

Sous la direction de Alain Chevarier.

Soutenue en 1999

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Alain Chevarier.

mots clés

• Sciences et techniques
• Pollution
• Dechet radioactif
• Elimination dechet
• Stockage dechet radioactif
• Stockage souterrain
• Materiau barriere
• Apatite hydroxylee
• Apatite halogenee
• Devenir polluant
• Migration
• Implantation ion
• Lanthane ion
• Europium ion
• Diffusion thermique
• Propriete transport
• Coefficient diffusion
• Distribution concentration
• Irradiation alpha
• Bismuth ion
• Spectrometrie exafs
• Spectrometrie luminescence
• Laser
• Apatite
• Dépôts de déchets radioactifs
• Terres rares
• Ions -- Implantation
• Irradiation
• Diffusion (physique)

Résumé

A l'heure actuelle, le probleme du stockage des dechets nucleaires doit etre resolu. Une des solutions envisagees est de creer des sites de stockage en profondeur et d'assurer leur securite, c'est a dire d'empecher la migration des radionucleides dans la biosphere. Parmi les materiaux susceptibles de freiner cette diffusion, les apatites sont envisagees en raison de leur faible cout (mineral present dans les phosphates sedimentaires ou dans le roches) et de leurs proprietes de retention vis a vis des elements lourds tels que les actinides et les lanthanides. Le but de ce travail a ete d'etudier la diffusion dans les apatites des radionucleides en fonction de la temperature et de la radioactivite ambiante. Pour limiter les problemes de radioprotection nous avons choisi de travailler sur des elements stables suivants : le lanthane et l'europium. Leurs masses et leurs proprietes chimiques permettent de simuler les produits de fission et les actinides. Dans un premier temps, nous avons mesure a l'aide des techniques d'analyse par faisceaux d'ions la diffusion thermique dans deux types d'apatite : la fluorapatite et l'hydroxyapatite. Les valeurs de coefficients de diffusion etant tres faibles des etudes de localisation par luminescence laser et spectroscopie d'absorption x (exafs) ont ete menees. Dans un second temps, la diffusion sous irradiation d'ions bismuth simulant les noyaux de recul de la radioactivite alpha a ete etudiee, mettant en evidence un mecanisme de diffusion par annihilation vers la surface des defauts crees lors de l'irradiation.

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