Mesures des isotopes du plutonium des sediments marins par spectrometrie de masse a plasma couple inductivement haute resolution (hr icp-ms)

par FREDERIC BRUNEAU

Thèse de doctorat en Sciences et techniques

Sous la direction de François Lefebvres.

Soutenue en 1999

à Caen .

mots clés

Résumé

Les elements transuraniens issus de l'exploitation civile et militaire de l'energie nucleaire sont l'objet d'une attention particuliere car ils ont une forte radiotoxicite et leurs rapports isotopiques en activite et en masse sont caracteristiques des sources de radioactivite (retombees, sources industrielles). L'utilisation de ces rapports est un outil fondamental pour comprendre le cycle des differents radioelements dans l'environnement. Ainsi, la mesure des activites ou des concentrations des isotopes du plutonium dans les sediments marins peut apporter, en particulier par le rapport 2 4 0pu/ 2 3 9pu, des informations essentielles pour l'elaboration de modeles de transport des contaminants lies aux particules sedimentaires en milieu marin. La spectrometrie de masse a plasma couple inductivement haute resolution (hr icp-ms) offre la possibilite de mesurer simultanement et a bas niveau les isotopes du plutonium. Dans ce travail, un protocole d'extraction, de purification et de concentration du plutonium des sediments, a ete mis au point. Ce protocole est specifique de la mesure du plutonium par hr icp-ms. Le protocole est decrit etape par etape. Une combinaison originale d'extraction liquide-liquide par thenoyltrifluoroacetone dans des flacons micro-compte gouttes et de concentration par chromatographie sur resine echangeuse d'ions de faible volume, a particulierement ete developpee. Elle permet d'atteindre un haut degre d'elimination de 2 3 8u et de 2 4 1am, et de concentrer le plutonium dans une solution directement injectable dans l'hr icp-ms. Le protocole a ete valide par la mesure des activites de 2 3 9pu, 2 4 0pu, 2 4 1pu et 2 4 2pu dans des sediments certifies de l'aiea et dans des sediments de la rade de cherbourg. Ce travail ouvre des perspectives sur la mesure de 2 3 8pu, qui ne depend plus que de l'obtention de reactifs exempts d'2 3 8u, et sur la mesure de 2 3 7np. Les possibilites de mesure par hr icp-ms des isotopes du plutonium dans l'eau de mer sont egalement evaluees.

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