Dynamique non-lineaire des electrons de valence dans les agregats metalliques

par Florent Calvayrac

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Éric Suraud.

Soutenue en 1998

à Toulouse 3 .

mots clés

Résumé

Ce travail aborde la reponse des electrons de valence d'agregats de metaux simples a diverses excitations, dans un contexte purement dynamique, en relation avec diverses experiences recentes que les methodes fondees sur la reponse lineaire sont incapables d'aborder. Le mouvement de ces electrons est resolu directement en temps, leurs fonctions d'onde etant discretisees sur une grille reguliere en espace. Le cadre theorique repose sur la theorie de la fonctionnelle de la densite dependant du temps, restreinte a une version locale en temps et en espace (lsda). Les autres constituants des agregats sont soit un jellium, soit un fond ionique explicite agissant par des pseudopotentiels locaux ou non-locaux. La dynamique de ce fond ionique est discutee, ainsi que la pertinence de differentes observables. Les techniques numeriques correspondantes sont presentees. Il s'agit soit d'un traitement crank-nicholson autocoherent, approche par une propagation successive dans chacune des directions d'espace, soit d'un traitement alternant entre l'espace direct et celui de fourier. Les equations utilisees suggerent un traitement parallele. Plusieurs exemples d'application sont alors donnes. Nous discutons en detail le cas du cation de neuf atomes de sodium, puis le cas moins simple de onze atomes. Nous donnons des spectres obtenus pour des agregats de sodium deposes sur une surface de chlorure de sodium. Puis, nous abordons un exemple de simulation avec fond ionique mouvant par dynamique moleculaire. Nous discutons ainsi le transfert aux ions de l'energie deposee par un laser femtoseconde dans un agregat de douze atomes de sodium. Nous presentons enfin le spectre obtenu pour la resonance electronique dans un agregat de carbone lineaire. Nous concluons alors sur le travail effectue et les developpements ou ameliorations possibles sur le plan theorique comme numerique.

Titre traduit

Non-linear electronic dynamics in metal clusters

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