Oxydation électrocatalytique du méthane : recherche de catalyseurs en vue d'une application à une pile au méthane à électrolyte polymère solide

par Sylvie Berthelot

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Claude Lamy.

Soutenue en 1998

à Poitiers .

mots clés

• Gaz naturel
• Piles à combustible
• Fourier, Spectroscopie infrarouge à transformée de
• Hydrocarbures insaturés acycliques

Résumé

Le methane est un combustible tres interessant du fait de son abondance naturelle, ce qui entraine un faible cout. De ce fait, de tres nombreuses recherches ont ete consacrees a ses applications industrielles, en particulier dans le domaine des piles a combustible. Cependant, cette molecule est connue pour sa stabilite et sa resistance a l'oxydation. C'est pourquoi de nombreux travaux font reference a des systemes fonctionnant a hautes temperatures. En vue de developper une pile de type pemfc (proton exchange membrane fuel cell) de faible puissance et fonctionnant a basse temperature, cette these a pour objectif d'evaluer les performances de divers electrocatalyseurs vis a vis l'oxydation du methane. Ainsi, l'activation de la reaction d'oxydation du methane reste l'etape la plus importante et la plus critique. Dans un premier temps, l'etude de la reaction d'electrooxydation du methane par des techniques electrochimiques classiques a ete realisee sur diverses electrodes afin d'en determiner les plus actives. Dans un deuxieme temps, la spectroscopie infrarouge de reflexion in situ a permis d'identifier lors de l'oxydation du methane, les especes adsorbees sur l'electrode et les produits de reaction. Ces especes adsorbees sont de diverses natures dont certaines peuvent conduire a l'empoisonnement de l'electrode. Ces resultats spectroelectrochimiques permettent egalement de comprendre le role des materiaux utilises dans le mecanisme d'oxydation du methane et par voie de consequence, de les optimiser dans l'objectif d'une oxydation totale du methane en dioxyde de carbone. L'objectif final est l'utilisation du methane au sein d'une pile a combustible de type pemfc. Dans cette optique, la determination des performances des materiaux d'electrodes selectionnes au sein meme de la pile ch#4/o#2 a fait l'objet de mesures systematiques. De plus, pour evaluer les performances de la pile au methane et mieux comprendre son fonctionnement, une comparaison avec le comportement du methanol et des hydrocarbures en c2 tels que l'ethane, l'ethylene et l'acetylene a ete effectuee.

Titre traduit

Electrocatalytic oxidation of methane : investigations of new catalysts to be used in a solid polymer electrolyte methane fuel-cell

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