Étude de l'oxydation de composés insaturés en réacteur parfaitement agité et en tube à onde de choc

par Jean-Christophe Bauge

Thèse de doctorat en Chimie physique des réactions

Sous la direction de François Baronnet.

Soutenue en 1998

à Vandoeuvre-les-Nancy, INPL .


  • Résumé

    Ce travail s'inscrit dans le cadre d'une meilleure compréhension des mécanismes réactionnels liés à la combustion anormale dans les moteurs à allumage commandé (cliquetis) et à la formation de polluants émis à l'échappement des moteurs diesel (polyaromatiques, suies). L’oxydation de l'isobutène (responsable de l'effet anti-détonant des éthers ajoutés dans les essences) a été étudiée sur deux appareillages complémentaires afin de couvrir un vaste domaine de température. Le réacteur auto-agité par jets gazeux a permis une étude à température modérée (< 640C°), avec identification et analyse quantitative des produits formés par chromatographie en phase gazeuse. Le tube à onde de choc développé récemment au laboratoire a permis une étude à haute température (> 1200C°) par la mesure de délais d'auto-inflammation de mélanges isobutène-oxygène-argon. Un mécanisme réactionnel de 136 réactions a été proposé et validé à l'aide de simulations. L’analyse de ce mécanisme nous a permis de corroborer des résultats déjà publiès sur le caractère inhibiteur de l'isobutène et d'expliquer l'allure auto-accélérée des courbes de consommation des réactifs. L'étude de l'oxydation de quatre précurseurs des suies (l'acetylène, le propyne, l'allène et le 1,3-butadiène) a été réalisée expérimentalement en tube à onde de choc en mesurant des délais d'auto-inflammation de mélanges composé insaturé-oxygéne-argon entre 1011 et 1742 K. Un mécanisme comportant 206 réactions élaboré au laboratoire a été utilisé pour modéliser nos résultats. Des analyses de sensibilité et de vitesse ont permis de dégager les voies réactionnelles prépondérantes : la formation de benzène à notamment été attribuée à la combinaison de deux radicaux propargyle C₃H₃.

  • Titre traduit

    Study of the oxidation of unsaturated compounds in a perfectly stirred reactor and a shock tube


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Informations

  • Détails : 1 vol. (184 p.)
  • Annexes : 160 réf.

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