Auteur / Autrice : | Nathalie Lozano |
Direction : | Daniel Aymes |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie Physique |
Date : | Soutenance en 1998 |
Etablissement(s) : | Dijon |
Résumé
La subdivision de la céramique nucléaire à de fort taux d'irradiation peut être un facteur limitant pour le fonctionnement d'un réacteur électronucléaire. Pour les trois types de combustibles étudiés (UO 2-REP, MOX-REP, et (U, Pu)O 2-RNR), la subdivision de la céramique en sous-grains microniques est observée dans des zones ou le taux de combustion est supérieur a 60 GWj/tM et la température estimée est inférieure a 900°C, alors que la structure cristalline initiale semble conservée. Nous avons mis en évidence la concomitance de la subdivision et de l'évolution de la composition chimique dans les zones concernées. Pour tenter d'établir qu'il existe vraisemblablement une relation entre l'évolution de la morphologie de la céramique nucléaire et celle de la composition chimique, l'oxydation de frittés d'UO 2 a été étudiée. Au cours de ces travaux sur la céramique irradiée ou oxydée, nous avons identifié deux types de morphologies des sous-grains. Lorsque la subdivision est observée en volume, les sous-grains sont polyédriques, c'est-à-dire qu'ils sont caractérisés par des faces polygonales délimitées par des arêtes vives. Par contre, les sous-grains issus de la subdivision sur une surface libre sont lisses et d'aspect arrondi. A partir de la théorie de Grinfeld', un modèle est proposé pour décrire la subdivision en sous-grains arrondis liée a l'accommodation particulière, sur une surface libre, des contraintes engendrées par l'évolution de la composition chimique. Nous proposons un mécanisme impliquant une fragmentation suivant des plans cristallins pour décrire la subdivision en sous-grains polyédriques liée a l'accommodation, loin de la surface, des contraintes engendrées par l'évolution de la composition chimique.