Spectroscopies auger de molecules polyatomiques : role du mouvement nucleaire et de la selectivite de l'excitation

par CATALIN MIRON

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de ANTOINE VALANCE.

Soutenue en 1997

à Paris 11 .

mots clés

Résumé

Nous avons concu et mis au point un nouvel analyseur d'electrons ayant une geometrie originale : l'analyseur <<<>double torique<>>> (dta). Le dta permet de mesurer simultanement, avec une haute resolution et une haute luminosite, les energies cinetiques et les distributions angulaires des electrons, a l'aide d'un detecteur bidimensionnel sensible en position (psd). Dans la configuration actuelle de l'experience, une <<<>etendue<>>> de 15% de l'energie de passage (e#p), ainsi qu'un pouvoir resolvant (e#p/e) superieur a 100, ont pu etre mesures. Les performances du dta ont permis des mesures originales de spectroscopie auger resonant. Nous avons mis en evidence le role de l'excitation vibrationnelle coherente et du mouvement nucleaire ainsi induit sur la dynamique de relaxation auger de molecules polyatomiques : n#2o et bf#3 excitees en couche 1s de l'azote et respectivement du bore a l'aide du rayonnement synchrotron. Par ailleurs, le dta a ete couple a un spectrometre de masse par temps de vol (tof), afin de realiser des experiences de multicoincidence entre un electron analyse en energie cinetique et un ou plusieurs ions issus du processus de fragmentation apres excitation de molecules en couche interne (epicea ii). Grace a la tres haute efficacite de detection du dta, ainsi qu'a l'utilisation d'un intense champ pulse pour l'extraction des ions fragments, nous avons pu, pour la premiere fois, realiser efficacement des experiences de coincidence es-pe(pi)#nco et es-ae(pi)#nco. L'originalite des experiences es-ae(pi)#nco reside dans la selection de l'energie interne de l'ion doublement charge par la seule mesure de l'energie cinetique de l'electron auger. Des resultats originaux sur la dynamique de dissociation de la molecule n#2o excitee en couche 1s de l'azote ont ete obtenus par des experiences es-pepipico. Par ailleurs, des experiences es-aepico ont revele une forte selectivite de site dans la dynamique de fragmentation de la molecule de chloro-bromo methane excitee selectivement en couche 3d du brome et 2p du chlore. La selection de l'energie cinetique de l'electron auger nous a permis d'etudier le role de l'energie interne de l'ion cich#2br#2#+ sur sa fragmentation ulterieure. Une photofragmentation selective a energie de photon constante a pu etre observee. La photoselectivite diminue, l'energie interne du dication croissant.

Titre traduit

Auger spectroscopies applied on polyatomic molecules : the role of the nuclear motion and of the selectivity of the excitation process

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