Système modèle polyéthylène-verre : rôle de chaînes connectrices greffées sur l'adhésion

par Jannick Duchet-Rumeau

Thèse de doctorat en Sciences. Matériaux macromoléculaires & composites

Sous la direction de Bernard Chabert et de Jean-François Gérard.

Soutenue en 1996

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Bernard Chabert, Jean-François Gérard.

mots clés

• Polyéthylène
• Adhésion (physique)
• Verre
• Silice -- Surfaces (physique)
• Composites polymères
• Hydrosilylation

Résumé

La realisation d'interfaces controlees par greffage de chaines connectrices dans un assemblage polyethylene-verre et la correlation entre les caracteristiques de l'interface et les proprietes d'adhesion sont les objectifs de ce travail. Dans une premiere partie, le greffage de chaines organiques sur une surface de verre est modelise en considerant des organosilanes a chaines courtes (de 4 a 30 carbones) greffes sur une surface de silice. Ces alkylchlorosilanes monofonctionnels sont deposes en solution et en phase vapeur. La caracterisation du greffage est effectue par mesures des angles de contact, compte tenu du caractere hydrophobe des chaines greffees et par rmn #2#9si cp/mas, pour confirmer les liaisons covalentes entre les silanols de la silice et les alkylchlorosilanes. Les conformations des couches greffees sont decrites a partir des mesures d'ellipsometrie et des observations en microscopie a forces atomiques. Nous montrons que le procede de depot des chlorosilanes a une grande influence sur la structure des couches greffees. Un choix judicieux du solvant et une preparation rigoureuse de la surface de silice conduisent a des couches greffees en solution de structure identique a celles deposees en phase vapeur. La mise au point du protocole de greffage et les techniques d'analyses developpees sur le systeme modele organosilane/silice permettent d'aborder l'etude et la caracterisation du greffage de polyolefines fonctionnalisees sur une surface de silice. Des polyethylenes et un copolymere polyethylene/hexene obtenus par catalyse homogene, sont fonctionnalises chlorosilane en fin de chaine par hydrosilylation. Dans une seconde partie, l'influence de la longueur de la chaine connectrice greffee sur les proprietes d'ahesion de l'assemblage verre/polyethylene est caracterisee par le test de clivage en coin (test adcb). Nous montrons que le renforcement de l'interface verre/polyethylene est fonction d'une part, de la longueur de diffusion des chaines connectrices greffees (organosilanes et polyethylenes fonctionnalises) et d'autre part, de la morphologie cristalline de la matrice (polyethylene basse ou haute densite). Nous traitons enfin de la comprehension des interactions mis en jeu a l'interface connecteur/matrice. Cette modelisation de l'interface verre/pe permet de definir les caracteristiques requises des chaines connectrices (longueur, densite de greffage) pour ameliorer l'adhesion dans les composites et les multimateriaux verre/polymere

Titre traduit

Polyethylene/glass model system: effect of connecting chains on adhesion

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