Contribution à l'étude des propriété thermiques des composés d'oxydes mixtes d'uranium et de plutonium à faible teneur en plutonium

par Thierry Gervais

Thèse de doctorat en Science des matériaux céramiques et traitements de surface

Sous la direction de Christian Martin.

Soutenue en 1995

à Limoges , en partenariat avec Université de Limoges. Faculté des sciences et techniques (autre partenaire) .

mots clés

• Chaleur molaire
• Fabrication et caractérisations
• Modélisation
• Combustibles nucléaires
• Diffusivité thermique
• Transfert de chaleur
• Composites

Résumé

Le travail présenté dans ce mémoire est une contribution à l'étude des propriétés thermiques des combustibles nucléaires, composés d'oxydes mixtes stoechiométriques (U,Pu)O2, pour les faibles teneurs en Pu (< ou = 15%). Nous avons élaboré et caractérisé deux types d'échantillons de même composition, obtenus par deux procédés différents, l'un appelé procédé COCA (CObroyage CAdarache), l'autre procédé MIMAS (Micronized MASTER blend). Nous montrons que le premier, amélioré par des traitements thermiques prolongés d'homogénéisation du plutonium peut être considéré comme un matériau homogène et isotrope, une solution solide de type U1-yPuyO2 où 0< ou= y< ou = 0,15. Il peut être pris comme référence pour le second. Nous mesurons en fonction de la température, sa chaleur molaire (Cp) et sa diffusivité thermique (a), pour déterminer sa conductivité thermique delta = p. A. Cp. Nous discutons sur un modèle possible pour représenter la variation de delta en fonction de la température. Ce combustible de référence nous permet de quantifier l'influence de l'ajout de plutonium dans la structure initiale UO2 sur la chaleur molaire et la diffusivité thermique, puis après calcul, sur la conductivité thermique. Nous mettons en évidence la variation non monotone de sa conductivité thermique en fonction de la teneur en plutonium, 3%, 6%, 10% et 15% en Pu. Le résultat laisse penser que le plutonium peut être considéré comme un défaut supplémentaire de la maille fluorine de dioxyde d'uranium. Le second, le combustible MOX, est envisagé comme un composite particulier à trois phases, avec une phase UO2 majoritaire pour trois teneurs étudiées (3, 6 et 10% Pu). Il présente une conductivité thermique pratiquement égale à celle du combustible de référence UO2 de cette étude. Les résultats des mesures montrent que la chaleur molaire et la diffusivité thermique du MOX, à teneur en Pu égale, auraient tendance à être supérieurs à celle du combustible de référence. Nous proposons une modélisation de la conductivité thermique de ce combustible, en fonction de la température. La chaleur molaire peut notamment être modélisée par le modèle de Neumann-Kopp en utilisant les recommandations MATPRO pour les chaleurs molaires de UO2 et de PuO2.

Titre traduit

This work contribute to the study of the thermal properties of nuclear fuels, composed of mixed oxides (U,P) C(2), were the plutonium content is low (≤ 0,15)

Résumé

Two different processes were used to prepare samples. The first one called the COCA process involves milling the starting uranium and plutonium dioxides already in the correct chemical composition, where as the second one called the MIMAS process (Micronized MASter blend) involves milling 25% Pu - 75% U oxides first, followed by further addition of UO2 to the desired ratio.