Application du couplage de la fluorescence induite par laser et de la chromatographie à l'étude de la formation de NO dans des flammes basse pression méthane/air
par Laurent Gasnot
Thèse de doctorat en Spectrochimie, molécules, solides, réactivité
Sous la direction de Pascale Desgroux.
Soutenue en 1995
à Lille 1 .
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Résumé
Afin de mieux cerner les mécanismes chimiques impliqués dans les processus de combustion et de formation des polluants, une méthode expérimentale d'étude de la structure de flammes est développée. Il s'agit du couplage de la chromatographie en phase gazeuse (CPG) associée à un prélèvement par microsonde pour l'analyse des espèces stables CH4, O2, N2, CO, CO2, H2O, H2, C2H4, C2H6, C3H6 et C3H8 et de la Fluorescence Induite par Laser (FIL) à un et deux photons pour la mesure des espèces réactives O, H, OH, CH, NO et de la température. La méthode est appliquée à l'étude de la formation du monoxyde d'azote dans des flammes basse-pression de prémélange CH4/O2/N2 de différentes richesses. La mesure de température par fil à partir de l'analyse de spectres d'excitation du radical OH prend en compte l'atténuation des signaux de fluorescence due aux effets d'absorption et de trapping. Les effets photolytiques liés à l'utilisation de sources laser intenses autour de 200 nm ont été mis en évidence, notamment la formation de CH dans son état excité (A²[Delta]). Les profils de fraction molaire expérimentaux des espèces analysées sont comparés avec ceux obtenus par modélisation. Le modèle cinétique est constitué d'un sous-mécanisme relatif à l'oxydation du méthane (Frenklach 1994) et d'un sous-mécanisme relatif à la chimie de l'azote (Miller et Bowman 1989). Un accord satisfaisant expérience/modélisation notamment dans le cas du radical CH et de NO est obtenu. L'analyse des vitesses des réactions impliquées met en évidence les chemins réactionnels principaux. On constate que la totalité du NO formé est lié au mécanisme du NO-précoce.
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Titre traduit
Application of the coupling of laser induced fluorescence with gas chromatography to the study of NO formation in low-pressure methane/air flames
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