Etude des proprietes catalytiques de perovskites abo#3 (a=ba, sr, ca; b=ti, zr, sn) en couplage oxydant du methane

Catalytic properties of abo#3 perovskites (a=ba, sr, ca; b=ti, zr, sn) on oxidative coupling of methane

• Auteur / Autrice : AIDMOHAMMAD TEYMOURI
• Direction : Alain Kiennemann
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance en 1994
• Etablissement(s) : Strasbourg 1

Résumé

La reactivite en couplage oxydant du methane (formation d'ethane et d'ethylene) a ete etudiee sur des composes a structure definie, perovskite abo#3 (a=ba, sr, ca; b=ti, zr, sn). La premiere partie du travail comprend l'etude de la preparation des perovskites et la caracterisation primaire (rx, ft-ir, b. E. T. , m. E. B. ). Differentes preparations sol-gel a partir de precurseurs oxydes et a partir de precurseurs chlores ont ete obtenues. L'ensemble des preparations montre que l'addition de l'element chlore dans la preparation est tres favorable pour la selectivite en c#2. Cette remarque est d'autant plus verifiee que le comportement de la perovskite, voie oxyde est plus oxydant. L'addition de molecules chlorees organiques dans les gaz reactionnels confirme l'influence du chlore sur l'augmentation de la selectivite en c#2. Des mesures d'esca, de microanalyse ont permis de montrer les variations de composition entre surface et cur du catalyseur. Des mesures de t. P. D. Ont mis en evidence plusieurs types d'oxygene adsorbes sur la surface, montre des differences importantes d'adsorption entre precurseurs chlores et oxygenes. Ces differences sont retrouvees lors des mesures de basicite de surface par adsorption d'acide benzoique ou de co#2. L'ensemble de ces travaux a conduit a proposer un schema reactionnel pour la reaction et a edicter quelques regles permettant l'obtention de catalyseurs perovskites performants en couplage oxydant