Réalisation d'un laser pour l'ultraviolet lointain et application à l'étude des processus de relaxation radiatifs et collisionnels de dimères et d'agrégats gaz rares

par Luc Museur

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Marie-Claude Castex.

Soutenue en 1994

à Paris 13 .

mots clés

• Rayonnement ultraviolet
• Excimères
• Krypton
• Gaz
• Fluorescence

Résumé

Ce travail est consacré à l'étude des fluorescences résolues en temps, de complexes et d'agrégats de van der Waals excités sélectivement dans l'ultra-violet du vide (vuv). L'excitation vuv est réalisée par un laser pulsé à 125 nm, basé sur des techniques d'optique non linéaire de mélanges de fréquences dans une vapeur de mercure à température ambiante. Nous avons analysé en détail l'évolution de l'intensité vuv en fonction de l'intensité des faisceaux fondamentaux. Des simulations numériques, prenant en compte la géométrie gaussienne des faisceaux ainsi, que les problèmes liés à la réabsorption du rayonnement et aux modifications d'indice de réfraction par effet Kerr, nous ont permis de reproduire le comportement d'une des deux émissions laser. L'intensité de ce laser nous a permis d'exciter le krypton dans l'aile rouge du premier niveau excité métastable kr*(3p2). Nous avons pu ainsi étudier les processus spécifiques de formation de l'excimère kr*2(a1u/o-u), en mettant notamment en évidence le peuplement collisionnel d'un réservoir moléculaire métastable kr*2(1g) en équilibre dynamique avec le réservoir atomique métastable kr*(3p2). Nous nous sommes par ailleurs intéressés aux processus de relaxation radiatifs et collisionnelles dans le xénon excité pour la première fois à un photon sur l'état 5d1/2#1. Nous montrons notamment l'existence de deux canaux de relaxation, dont nous avons étudié le rapport de branchement. Nous présentons également nos premiers résultats sur l'analyse des processus de désexcitation des agrégats de krypton kr#n (n = 2 - 2000). Les mesures des durées de vie des dimères kr*2 éjectés ou solvatés dans l'agrégat sont discutées en tenant compte nos résultats obtenus en phase gazeuse.

Titre traduit

Realisation of a vacuum ultraviolet laser and application to the study of radiative and collisional relaxation processes in rares gas dimeres and clusters

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