Aromatisation d'hexanes sur des catalyseurs du type gallium sur zeolithes mfi

par Zainal Abidin Kasim

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Christian Marcilly.

Soutenue en 1994

à Paris 6 .

mots clés

• Chimie
• Chimie generale et physique
• Etude experimentale
• Reaction catalytique
• Aromatisation
• Hydrocarbure
• Fx
• Compose sature
• Compose aliphatique
• Hexane
• Ent
• Nk
• Fx
• Craquage catalytique
• Propane
• Fin
• Nk
• Fx
• Propene
• Fin
• Nk
• Mecanisme reaction
• Cinetique
• Catalyseur
• Zeolite
• Tamis moleculaire
• Materiau modifie
• Gallium
• Nc
• Fx
• Catalyse heterogene
• Zeolite mfi
• Act
• Nk
• Zeolite zsm5
• Act
• Nk
• Experimental study
• Catalytic reaction
• Aromatization
• Hydrocarbon
• Fx
• Saturated compound
• Aliphatic compound
• Hexane
• Ent
• Nk
• Fx
• Catalytic cracking
• Propane
• Fin
• Nk
• Fx
• Propene
• Fin
• Nk
• Reaction mechanism
• Kinetics
• Catalyst
• Zeolite
• Molecular sieve
• Modified material
• Gallium
• Nc
• Fx
• Heterogeneous catalysis

Résumé

L'aromatisation du n-hexane a ete realisee sur les catalyseurs h. Zsl. 5 et ga/h. Zsm. 5 pour verifier le mecanisme de formation des aromatiques et le role du gallium. Les reactions ont ete realisees a pression atmospherique entre 723-823 k et a vhsv de 51. 1 a 434. 7 h pour 0,25 g de catalyseur. Une etude cinetique, basee sur les donnees experimentales du schema initial de la reaction a montre que le craquage du nc#6 etait la reaction predominante avec les catalyseurs h. Zsm. 5. Sa vitesse est a peu pres 4 a 5 fois plus rapide que la deshydrogenation entre 723-823 k. Cependant, avec l'introduction du gallium le processus de deshydrogenation est ameliore. Il est environ 5 a 7 fois plus rapide que le craquage lequel n'a pas ete significativement affecte par la presence du gallium. L'autre reaction primaire est l'isomerisation de nc#6 en ic#6 qui a ete legerement augmentee avec l'addition du gallium. Cependant le principal role du gallium est d'augmenter la vitesse du processus de deshydrogenation. Cette etude a aussi montre qu'il y a une teneur maximale en gallium (entre 2. 46 et 3. 90 wt%) au-dessus de laquelle il n'est pas aussi efficace. Sur les catalyseurs h. Zsm. 5, le cracking de nc#6 en propane et propylene via un mecanisme ion carbenium, une scission, un transfert d'hydrogene et l'oligomerisation des olefines legeres, la cyclisation, la deshydrogenation via un transfert d'hydrogene sur les sites acides du catalyseur vers les aromatiques est le chemin prefere d'aromatisation. D'autre part, les catalyseurs contenant du gallium, ameliorent la deshydrogenation de nc#6 en c#6= et la deshydrogenation des produits cycliques d'oligomerisation en aromatiques par les sites de gallium. L'ensemble de ces mecanismes est propose pour la formation d'aromatiques sur les 2 catalyseurs h. Zsm. 5 et ga/h. Zsm. 5

Titre traduit

Hexane aromatisation on gallium on zeolites mfi catalysts

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