Synthese et caracterisation de catalyseurs a base de metaux de transition (co,fe) pour l'electroreduction de l'oxygene. Influence du traitement thermique et des phenomenes de complexation sur les proprietes catalytiques

par MARIA DO CARMO MARTINS ALVES

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de M. G. TOURILLON.

Soutenue en 1993

à Paris 11 .

mots clés

Résumé

Ce travail est consacre a l'etude de l'influence du traitement thermique sur les proprietes catalytique pour la reaction de reduction de o#2 de catalyseurs a base de co et de fe. La determination precise du centre catalytique a ete faite apres une correlation entre les proprietes electrochimiques et la structure des differents catalyseurs. Nous avons mis en uvre differentes techniques comme la voltammetrie cyclique, la spectroscopie d'absorption des rayons x aux seuils k (co,fe,n,o,c). Nous avons egalement fait appel a la microscopie electronique a transmission (met). La premiere partie concerne la caracterisation physico-chimique de catalyseurs a base de co (fe)/charbon et polyacrylonitrile (pan)/acetate de co (ou fe)/charbon. Pour ces systemes la catalyse de la reduction de o#2 est due a la synthese de petits amas de co metal (20-30 a). Par contre avec les catalyseurs a base de fer le traitement thermique provoque une diminution d'activite associee a la formation de carbure de fer. La seconde partie est consacree a l'etude de l'influence de l'azote dans les matrices du type pan+ acetate de co/charbon. Pour cela nous avons etudie differents systemes ou nous avons remplace le polyacrylonitrile par differents polymeres non azotes avec ou sans groupements chimiques. Cette etude a revele que des phenomenes de complexation se produisent lors de la synthese de ces materiaux conduisant a de tres bonnes proprietes catalytiques

Titre traduit

Synthesis and physico-chemical properties of (co/ or fe) catalyst systems used for the o#2 electroreduction. Influence of the thermal treatment and the complexation processes on the catalytic activity

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