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Réactivité des espèces formées par l'adsorption des réactifs et des produits de la synthèse du méthanol sur des aérogels de zircone et de ZnO supporté sur zircone (ZrO2)
| Auteur / Autrice : | Tarik Chafik |
| Direction : | Daniel Bianchi |
| Type : | Thèse de doctorat |
| Discipline(s) : | Sciences. Chimie physique. Cinétique et catalyse |
| Date : | Soutenance en 1993 |
| Etablissement(s) : | Lyon 1 |
| Jury : | Examinateurs / Examinatrices : Daniel Bianchi |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Résumé
Le présent travail porte sur l'étude de la réactivité des espèces adsorbées formées sur des aérogels ZrO2 et ZnO/ZrO2, par adsorption des réactifs et produits de la synthèse du méthanol à partir de CO/H2 et CO2/H2. Les espèces sont dénombrées et quantifiées par désorption à température programmée utilisant un spectromètre de masse comme détecteur. Elles sont identifiées et leurs réactivités sont étudiées par analyse de leurs spectres IR enregistrés grâce à une cellule IR métallique adaptée. Cette cellule a été mis au point lors de cette étude. Elle permet l'enregistrement des spectres des espèces adsorbées sur un catalyseur soumis à un débit contrôlé de réactifs gazeux, à la pression atmosphérique et dans une gamme de températures comprises entre 25 et 600°C. Sur ZrO2, les espèces adsorbées formées par l'adsorption de CO (formiate et différents carbonates) ou de CO2 (différents carbonates) ne sont pas hydrogénables sous une atmosphère de H2 à des températures comprises entre 25°C et 350°C. Ceci a été relié à l'absence d'une adsorption significative de H2 sur le solide. Sur ZnO/ZrO2, les espèces formées par adsorption de CO et CO2 sont analogues à celles détectées sur ZrO2 mais leurs proportions différentes. Sur ce solide, il est montré que le formiate formé par adsorption de CO s'hydrogène lentement à 250°C en méthoxyle adsorbé, alors qu'un carbonate unidenté formé par l'adsorption soit de CO2, soit de CO, s'hydrogène très rapidement en formiate. Sur ce solide les espèces adsorbées peuvent être hydrogénées grâce à la présence de ZnO capable d'activer l'hydrogène. Les interprétations des étapes des réactions superficielles conduisant aux méthoxyles sont supportées par un modèle cinétique étayé par un traitement quantitatif des spectres IRTF