Étude expérimentale de la réaction de couplage oxydant du méthane à l'aide d'un réacteur continu agité à surface catalytique variable

par Pascal Barbe

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de François Baronnet.

Soutenue en 1993

à Vandoeuvre-les-Nancy, INPL .

mots clés

• Réaction catalytique
• Lanthane oxyde
• Réaction radicalaire
• Cinétique
• Réacteur catalytique
• Catalytic reaction
• Heterogeneous catalysis
• Free radical reaction
• Kinetics
• Catalytic reactor
• Hydrocarbures
• Méthane
• Couplage oxydant
• Catalyse hétérogène

Résumé

Le couplage oxydant du méthane en présence d'oxydes métalliques apparait comme l'une des voies les plus prometteuses de transformation chimique directe du gaz naturel en éthylène. Cependant, expérimentalement, un rendement supérieur à 25% n'a jamais pu être atteint. Il a été suggéré que cette limite pourrait être due aux réactions radicalaires en phase gazeuse entrant en compétition avec les réactions catalytiques hétérogènes, réputées à priori plus sélectives. Le but de la thèse, effectuée dans le cadre du consortium ACTANE, consiste précisément à obtenir des données expérimentales susceptibles d'éclairer la nature de cette réaction. A cette fin, un réacteur d'un type nouveau a été conçu, qui permet d'une part de faire varier le rapport de la surface catalytique et du volume de la phase gazeuse, et d'autre part d'opérer à des températures différentes pour le catalyseur et pour la phase gazeuse. A l'aide de cet outil, une étude paramétrique détaillée de la réaction méthane-oxygène en présence et en l'absence d'oxyde de lanthane a été conduite entre 650 et 900°C. Deux faits saillants ressortent de cette étude: 1) la sélectivité de la réaction passe par un optimum vers 850°C 2) la part homogène de la réaction croit avec la température. L'analyse des résultats obtenus confirme la nature hétéro-homogène de la réaction de couplage, apporte des précisions sur les interactions des processus réactionnels volumiques et surfaciques, et laisse envisager à terme une modélisation à caractère fondamental de cette réaction à la fois radicalaire et catalytique

Titre traduit

Experimental study of the oxidative coupling of methane in a continuous gas stirred reactor with a variable catalytic surface

Pas de résumé disponible.