Oxydation et activation du méthane sur des catalyseurs d'oxydes de métaux de transition et de terres rares irradiés par microonde
par Mina Souiri Ousalah
Thèse de doctorat en Chimie
Sous la direction de Georges Roussy.
Soutenue en 1992
à Nancy 1 , en partenariat avec Université Henri Poincaré Nancy 1. Faculté des sciences et techniques (autre partenaire) .
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Résumé
Dans ce travail, on compare les réactions d'oxydation et d'activation du méthane effectuées sur des catalyseurs oxydes de métaux de transition et de terres-rares lorsqu'ils sont irradiés par microonde et chauffés dans un four classique. L'installation microonde utilisée permet d'obtenir un champ électromagnétique intense et homogène capable de chauffer des catalyseurs ayant des pertes diélectriques faibles. Pour les catalyseurs d'oxydation de structure perovskites: laco#3, smcoo#3 et lanio#0#,#5 fe0#,#5o#3 les quantités de produis formés en microonde sont identiques à celles obtenues dans le cas d'un chauffage classique. L'action du champ électromagnétique sur ces catalyseurs s'explique par un simple chauffage des catalyseurs. De même, pour les catalyseurs d'activation du méthane la#2o#3 et la#2zr#2o#3 l'activation du champ électromagnétique ne se distingue pas d'un simple chauffage. Par contre, pour les catalyseurs d'activation du méthane à savoir: smlio#2, (smlio#2)#0#,#8(cao-mgo)#0#,#2 et (lalio#2)#0#,#6#7(sro-mgo)#0#,#3#3, le champ électromagnétique a pour effet d'augmenter la sélectivité et le rendement des produits éthane et éthylène. L'ensemble des résultats s'interprète en supposant que le champ électromagnétique agit en excitant sélectivement certains atomes d'oxygènes dont la mobilité électrique est accrue par la déformation du cristal due au dopage. Par ailleurs, il faut noter que le catalyseur est porté à une température supérieure de celle de la phase gazeuse lorsque le catalyseur est irradié par un champ électromagnétique. Ceci limite les réactions secondaires qui conduisent à la formation de monoxyde et de dioxyde de carbone et qui ont lieu en général dans la phase gazeuse
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Titre traduit
A study of methane catalytic oxidation and the methane oxidative coupling reaction over transition metals and rare earth oxide catalysts irradiated by microwaves
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