Conversion du propylène en acrylonitrile au moyen de NO sur des catalyseurs supportés à base d'oxyde de plomb et couplage oxydant du méthane en éthane en présence de N2O sur ces mêmes catalyseurs

par Tammam Manzalji

Thèse de doctorat en Sciences. Catalyse et cinétique chimique

Sous la direction de Gérard Marcel Pajonk.

Soutenue en 1992

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Gérard Marcel Pajonk.

mots clés

• Propène
• Sol-gel, Procédé
• Acrylonitrile
• Catalyse
• Oxydes

Résumé

Au cours de ce travail, deux reactions ont ete etudiees sur des catalyseurs aerogels a base d'oxyde de plomb supporte par plusieurs oxydes. Les catalyseurs ont ete prepares dans le laboratoire par deux methodes differentes, un aerogel et un xerogel. La nitroxydation du propylene sur l'aerogel pbo-zro#2 0,5 a conduit a la formation d'acrylonitrile avec une bonne selectivite (88%). Ce catalyseur a montre une grande stabilite avec le temps. L'influence de divers facteurs a ete etudiee en particulier l'influence du rapport atomique pb/zr, la nature du support, le rapport des reactifs, la temperature reactionnelle entre autres. C'est le mecanisme de mars et van krevelen (redox) qui permet de mieux interpreter les resultats experimentaux. L'oxydation couplante du methane par n#2o sur l'aerogel pbo-mgo 0,5 a fourni des hydrocarbures en c#2 comme l'ethylene et l'ethane. L'etude cinetique a montre que cette reaction suit plutot le mecanisme de rideal sans concurrence d'adsorption. Le protoxyde d'azote reagit en phase adsorbee, alors que le methane intervient en provenant de la phase gazeuse

Titre traduit

Conversion of propylene by no into acrylonitrile and oxidative ch#4 coupling on pbo supported catalysts

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