Chimie organométallique de surface de l'étain, du germanium et du zirconium : application à la séparation moléculaire sur zéolithes

par Christophe Nedez

Thèse de doctorat en Sciences. Chimie organique

Sous la direction de Jean-Marie Basset.

Soutenue en 1992

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Jean-Marie Basset.

mots clés

• Zéolites
• Étain -- Surfaces
• Germanium -- Surfaces
• Zirconium -- Surfaces
• Chimie des surfaces
• Molécules -- Séparation

Résumé

Notre objectif etait de modifier les proprietes de selectivite de forme de zeolithes. La methode utilisee consiste en un greffage de complexes organometalliques mr#4 (m=sn, ge, zr; r=alkyl, aryl) sur la surface externe de mordenites, en particulier a l'entree de leurs pores. La reactivite de ces complexes a ete etudiee vis-a-vis de la surface d'oxydes inorganiques modeles tels que la silice, l'alumine et la silice-alumine. La formation d'une espece unique, bien definie, x-omr#3 (x=>si, >al) a ete montree. L'existence de la meme reaction a ete mise en evidence sur la surface externe de la mordenite; le diametre d'ouverture des pores de la zeolithe est alors reduit et ses proprietes d'adsorption modifiees. Nous avons ensuite montre que l'entite >siosnbu#3 est stable a 150c sous vide, h#2, o#2 et h#2o, alors que le complexe >siogebu#3 est stable jusqu'a 400c, sous vide. L'etude de la thermolyse, sous vide, de >siosnbu#3 a, par exemple, pu mettre en evidence la formation des entites (>sio)#2snbu#2, (>sio)#3snbu, (>sio)#4sn et (>sio)#2sn. Des essais preliminaires ont porte sur la construction d'une multicouche moleculaire d'oxyde sur la surface externe de la mordenite. Des stabilites thermique et chimique superieures pourraient alors etre obtenues, permettant une application de ces systemes dans des reactions de la catalyse heterogene

Titre traduit

Surface organometallic chemistry of tin, germanium and zirconium. Application to the molecular separation on zeolites

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