Formation de l'hydrate de methane - etude experimentale et modelisation

par MARIE-CHRISTINE POLIDORI et ANDRE SUGIER

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de Pierre Boutry.

Soutenue en 1991

à Paris 6 .

mots clés

Résumé

La formation de l'hydrate de gaz naturel, phase solide, peut considerablement gener, sinon bloquer, l'ecoulement des effluents de production de gaz naturel ou de petrole, de la tete de puits a la station de traitement a l'arrivee. L'etude de la formation de l'hydrate de methane aide a comprendre, par une approche theorique et experimentale, pourquoi l'hydrate se forme et, une fois le premier cristal apparu, comment il se developpe. La cinetique de formation de l'hydrate de methane a partir d'une phase liquide constituee d'eau pure ou d'un melange d'eau et de n-octane, assimile a une phase petroliere, est etudiee en mesurant, dans un reacteur agite, et dans des conditions isothermes et isobares, la consommation cumulee en gaz. La description des proprietes structurales du systeme physico-chimique etablit les bases de la comprehension des rearrangements moleculaires. A chaque instant, la cinetique est fonction des deux processus responsables du changement de phase et de la propagation du reseau cristallin respectivement la germination et la croissance cristalline. La technique experimentale mise au point permet d'isoler l'influence propre de chacun de ces phenomenes sur la cinetique. Tous les concepts theoriques et experimentaux degages par cette etude sont introduits dans un mecanisme de formation de l'hydrate a partir duquel sont construits et proposes deux modeles: un modele morphologique qui decrit le developpement du cristal par germination-croissance et un modele physico-chimique de croissance cristalline qui decrit le transfert de la molecule de gaz depuis la phase gazeuse jusqu'a l'interieur du cristal. Chacune de ces deux approches est confrontee a l'experience pour permettre de conclure sur le mode de formation de l'hydrate de methane a partir d'une phase liquide eau pure ou d'un melange eau/n-octane

Titre traduit

The formation of methane clathrate hydrate - experimental study and modelling of kinetics

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