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Thèse soutenue

Réactions d'hydrogénation et d'hydrodéazotation de molécules modèles sur catalyseurs Mo et NiMoAl2O3 : nature des sites catalytiques et éléments mécanistiques

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Auteur / Autrice : Abdelhak Kherbeche
Direction : Jean-Pierre Bonnelle
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Spectrochimie
Date : Soutenance en 1990
Etablissement(s) : Lille 1

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Catalyseurs d'hydrotraitement
Pyridine
Toluène
Hydrogénation

Résumé

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L'étude comparative des catalyseurs mos2al2o3 et nimoal2o3, à partir de réactions tests telles que: l'hydrogénation de l'isoprène, l'hydrogénation du toluène et l'hydrodéazotation de la pyridine, a permis de mettre en évidence quelques aspects fondamentaux du fonctionnement de ces solides. 1) le nombre d'insaturations de coordination entourant le métal, c. U. S. , est fondamental pour l'activité du catalyseur. Ce nombre dépend de la température de prétraitement à laquelle est soumis le catalyseur. L'optimum d'activité en hydrogénation de l'isoprène est obtenu pour 3 c. U. S. , celui en hydrogénation du toluène pour 2 c. U. S. Pour la réaction d'hdn de la pyridine, l'optimum est intermédiaire entre ces 2 valeurs. 2) le rôle du nickel est ambigu puisqu'il promeut fortement l'activité en hydrogénation du toluène, faiblement celle de la pyridine et inhibe celle de l'isoprène. L'apparition de soufres pontés, peu labiles, situés entre le nickel et le molybdène aux températures de prétraitement élevées peut être l'explication de ces phénomènes. Enfin, l'étude détaillée des sélectivités obtenues dans la réaction d'hdn de la pyridine pour différentes températures de prétraitement, a permis de proposer 2 voies pour le mécanisme de formation du pentane: la voie à 2 étapes successives avec passage par la pipéridine est importante aux basses températures : la voie b hydrogénolyse directe devient prépondérante aux températures élevées