Desalumination de zeolithes y : influence de la methode de preparation sur les proprietes physicochimiques et catalytiques des echantillons desalumines

par QI LONG WANG

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Michel Guisnet.

Soutenue en 1989

à Poitiers .

mots clés

Résumé

La grande stabilite thermique et catalytique de zeolithes y desaluminees les rend particulierement interessantes dans de nombreux procedes catalytiques du raffinage et de la petrochimie. Notre objectif est de determiner de facon quantitative l'influence des conditions operatoires de la desalumination (par traitement hydrothermique ou sous l'effet de l'hexafluorosilicate d'ammonium) sur la cristallinite et la composition des echantillons obtenus et de deduire le mecanisme de desalumination. La desalumination par traitement hydrothermique de la zeolithe y est l'ordre 1 en aluminium et d'ordre 1 en eau. Deux periodes de desalumination sont distinguees: la periode initiale pendant laquelle la desalumination est tres rapide correspond a la desalumination de la zeolithe protonique, la periode de desalumination lente correspond a celle de la zeolithe echangee par des cations aluminiques. La composition de la charpente des zeolithes desaluminees mais aussi la quantite d'especes extrareseau presentes determinent leur activite, stabilite et selectivite en craquage du n-heptane. Les conditions optimales du traitement des zeolithes par l'hexfluorosilicate d'ammonium ont ete precisees: ph compris entre 6 et 6,7, temperature allant de 75 a 95#oc, temps de contact bref. La desalumination se produit preferentiellement a la surface des cristallites et est accompagnee d'un depot de silice. Le gradient de desalumination est vraisemblablement responsable du comportement catalytique particulier des echantillons obtenus: activite moderee mais tres bonne stabilite

Titre traduit

Dealumination of y zeolites: effect of the method of preparation and on the physicochemical and catalytic properties of dealuminated samples

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