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Thèse soutenue

Spectroscopie non linéaire résolue en temps à l'échelle femtoseconde dans des molécules de colorant

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Auteur / Autrice : Ahmed-El-Amine Mokhtari
Direction : Christos Flytzanis
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance en 1989
Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

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Cette thèse porte sur l'étude de phénomènes se déroulant à une échelle de temps subpicoseconde dans des molécules de colorant en solution. Disposant d'une source laser délivrant des impulsions d'une durée de 60 femtosecondes, nous avons réalisé des expériences d'absorption induite dans des colorants Triphénylméthanes : le Vert de Malachite et le Cristal Violet. Ces expériences ont permis de résoudre la dynamique de relaxation du premier état électronique excité, qui comporte quatre étapes. En plus des deux dernières étapes connues, nous avons observé une redistribution vibrationnelle à la limite de notre résolution temporelle, suivie d'un rééquilibrage de la position angulaire des noyaux benzéniques de la molécule. Nous avons ensuite mis en évidence l'Effet Raman Impulsif Résonant dans le Vert de Malachite. Un mode vibrationnel de 150 femtosecondes de période a pu être excité par un processus Raman stimulé, à l'aide d'une seule impulsion. La résonance de l'impulsion avec la transition électronique S₀ - S₁ implique l'excitation de vibrations moléculaires dans S₀ et S₁, se manifestant respectivement par des modulations sur les variations d'indice et d'absorption du milieu. Enfin, des expériences de fluorescence résolue en temps par Up-conversion ont permis de sonder des relaxations intramoléculaires et la dynamique de réarrangement du solvant. Des battements quantiques de fluorescence à 750 femtosecondes de période ont été observés dans l'Oxazine 1.