Étude de la corrosion aqueuse du dioxyde d'uranium au moyen de techniques physico-chimiques d'analyse

par Pascal Franco

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Robert Guillaumont.

Soutenue en 1989

à Paris 11 .

mots clés

• Solution aqueuse
• Analyse de surface
• Dioxyde d'uranium -- Corrosion
• Rétrodiffusion
• Spectroscopie de photoélectrons
• Microscopie

Résumé

Des pastilles de dioxyde d’uranium fritté ont été soumises à des tests de lixiviation statique menés entre 25 et 90°C de 1 jour à 12 mois. L'objectif principal de cette étude visait à caractériser les éventuelles modifications de la surface UO2 après traitement de corrosion aqueuse au moyen de la rétrodiffusion élastique Rutherford, de la microscopie électronique à balayage, de la spectrométrie de photoélectrons et à mesurer le relâchement d'uranium en solution. Les résultats diffèrent fortement en fonction de la nature du lixiviant utilisé (eau déionisée et eau minérale de Volvic). Les mesures de la concentration en uranium dans les lixiviats effectués par spectrofluorimétrie laser montrent que le taux de relâchement de cet élément croît avec la température en eau déionisée alors qu’il décroît en eau de Volvic. Ce dernier phénomène est probablement dû à la formation d’une couche d’altération riche en silicate de magnésium mise en évidence à la surface des échantillons à 90°C. A cette température, les premiers stades de la corrosion aqueuse sont caractérisés car un rapport U (IV) / U (VI) constant. La lixiviation en eau déionisée n'apporte pas de modification perceptible de l'état de surface ce qui témoigne d’une dissolution congruente.

Titre traduit

Analytical study of the aqueous corrosion of uranium dioxide by physic-chemical methods

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